【摘 要】
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导电水凝胶,作为一种兼具柔性与导电性的功能高分子材料,在人工电子皮肤、柔性穿戴器件、软体机器人、健康监测等领域都受到了广泛的关注。然而,传统水凝胶往往存在机械强度低、自恢复和抗疲劳稳定性差等问题。此外,由于水凝胶的高含水率,导致其具有易挥发以及0℃以下易结冰的缺点,这会造成导电水凝胶失去其柔韧性,严重制约了导电水凝胶在柔性智能传感领域的使用。针对以上问题,本论文以兼具生物相容性、多活性位点的丝胶蛋
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导电水凝胶,作为一种兼具柔性与导电性的功能高分子材料,在人工电子皮肤、柔性穿戴器件、软体机器人、健康监测等领域都受到了广泛的关注。然而,传统水凝胶往往存在机械强度低、自恢复和抗疲劳稳定性差等问题。此外,由于水凝胶的高含水率,导致其具有易挥发以及0℃以下易结冰的缺点,这会造成导电水凝胶失去其柔韧性,严重制约了导电水凝胶在柔性智能传感领域的使用。针对以上问题,本论文以兼具生物相容性、多活性位点的丝胶蛋白（SS）和聚乙烯醇（PVA）为主要原料,利用冻融和柠檬酸钠（Na3Cit）盐析相结合的策略调控水凝胶的网络结构,制备具有多重物理交联（离子配位、氢键和疏水相互作用）的PVA/SS/Na3Cit导电水凝胶,系统研究了导电水凝胶的微观结构、力学性能、光电性能、传感性能和保水性等;在此基础上,进一步引入甘油（Gl）,研究了甘油/水（Gl/H2O）比例对PVA/SS/Na3Cit/Gl水凝胶性能的影响,赋予水凝胶抗冻和抗干燥功能,并探索了水凝胶作为柔性传感材料在人体健康检测、关节运动监测及电子皮肤中的应用潜能。具体研究内容与结果如下:（1）高强度PVA/SS/Na3Cit导电水凝胶的制备及其性能研究:将PVA与SS混合后冻融,置于Na3Cit凝固浴中进行盐析处理,利用SS丰富的活性位点（-OH,-COOH,-NH2）构建非共价交联网络,制备高强度PVA/SS/Na3Cit导电水凝胶。系统研究了SS浓度、Na3Cit浓度以及盐析时间对水凝胶机械性能的影响,结果表明,提高Na3Cit浓度以及盐析时间可显著提高水凝胶机械强度,最高拉伸强度可达4.42±0.32 MPa,弹性模量可达3.14±0.26 MPa,韧性为13.73±1.05 MJ/m~3以及优异的可拉伸性（＞500%的应变）。值得注意的是,SS丰富的亲水活性基团能够吸收溶解离子的水以及Na+来传递电信号,水凝胶的电导率可达0.83±0.02 S/m,并表现出快速响应特性（响应时间220 ms/恢复时间210 ms）,其作为柔性传感器不仅可以监测人类活动的大形变（手腕、膝盖）还可以对微小形变做出响应（手指、喉咙发声）。（2）高强度抗冻抗干燥PVA/SS/Na3Cit/Gl导电水凝胶的制备及其性能研究:为解决水凝胶水分挥发与低温冻结问题,在PVA/SS/Na3Cit水凝胶中进一步引入Gl制备了抗冻抗干燥的PVA/SS/Na3Cit/Gl导电水凝胶。系统研究了Gl/H2O质量比对水凝胶机械性能、抗冻抗干燥和导电性能的影响。结果表明,Gl分子上的大量羟基基团,与PVA、SS形成了更为丰富的氢键,显著提升了PVA/SS/Na3Cit/Gl水凝胶的机械性能,当Gl/H2O为2:1时,其最大拉伸强度可达7.56±0.48 MPa,断裂伸长率相应达到781±67%。此外,Gl能有效降低水分蒸发速度,锁住水分。PVA/SS/Na3Cit/Gl水凝胶具有宽的工作温度范围（-25℃至60℃）,在30℃下放置7天仍能保持原来重量的70%以上,导电性也未发生明显衰减现象,完整保存了其柔韧性、导电性（300%时GF=1.5）和抗疲劳性（1000次100%拉伸循环）。DSC分析发现,在Gl/H2O为1:1时,水凝胶的放热峰完全消失,这是由于Gl能与水形成较为强的氢键团簇,干扰水分子间氢键的形成,抑制水凝胶网络中剩余水的结晶,从而使得水凝胶在-25℃温度下也保持了优异的导电活性和柔韧性,能够灵敏的监测人类各项活动。本论文融合冻融与盐析策略,利用SS分子中的多活性位点,成功制备具有多重物理交联网络结构的PVA/SS/Na3Cit导电水凝胶,并呈现出高强度、大形变、耐疲劳、紫外吸收特性和自恢复特性;而Gl的引入再进一步提高水凝胶力学性能的同时,赋予了PVA/SS/Na3Cit/Gl水凝胶优异的抗冻、抗干燥和防霉特性;所获得的PVA/SS导电水凝胶展现出优异的传感特性和长期稳定性,可用于膝盖、胳膊、鞋底运动以及手指、喉咙发声等不同形变下的运动监测,在可穿戴柔性电子传感器领域显示出了卓越的前景。
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