【摘 要】
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由于化石燃料储量的耗竭和环境污染的日趋严重,氢能作为一种高效、清洁的可替代能源载体具有广阔的发展前景。其中,作为储氢材料之一的硼氢化钠,因其高储氢能力（10.8 wt%）、高反应可控性、环境友好等特点引起了极大关注。目前,通过硼氢化钠水解产氢是一种有效的制氢方式,但依然存在诸多问题;当前制备的催化剂存在活性中心与载体的结合力差、催化剂稳定性不高、活性低、使用寿命短、分离回收困难等不足之处。因此,制
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由于化石燃料储量的耗竭和环境污染的日趋严重,氢能作为一种高效、清洁的可替代能源载体具有广阔的发展前景。其中,作为储氢材料之一的硼氢化钠,因其高储氢能力（10.8 wt%）、高反应可控性、环境友好等特点引起了极大关注。目前,通过硼氢化钠水解产氢是一种有效的制氢方式,但依然存在诸多问题;当前制备的催化剂存在活性中心与载体的结合力差、催化剂稳定性不高、活性低、使用寿命短、分离回收困难等不足之处。因此,制备一种经济、高效、稳定的催化剂对国民经济的发展具有十分重要的作用。本课题采用微弧氧化技术在镁基表面一步法制备载体氧化镁负载的纳米钌催化剂,该方法工艺简单,易于工业化生产,能够解决一般催化剂的不足之处。微弧氧化最佳制备工艺为:恒压模式,脉冲数500Hz,脉冲宽度60,起弧电压180V,氧化时间10s,电解液温度10℃。制备的催化剂在95%Ar+5%H2的气氛中以400℃的保温温度焙烧2h,得到具有优异催化活性的纳米钌催化剂。SEM、TEM等表征结果显示,载体氧化镁膜层呈三维立体多孔结构,纳米钌均匀分散在载体上,最佳制备条件下其平均粒径为2.8±1.2nm;XPS结果显示400℃下氢气还原后纳米钌呈单质态,即Ru-O完全还原为Ru（0）。在硼氢化钠水解制氢反应的动力学研究中,考察了 NaBH4浓度、NaOH浓度、催化剂负载量、反应温度对产氢性能的影响。实验结果显示氢气生成速率随NaBH4浓度的增加呈现先升高后降低的规律,而NaOH浓度的增加则会抑制产氢效果;此外催化剂的负载量与产氢速率之间呈线性关系,其反应活化能为44.6kJ·mo1-1。30℃时,在NaBH4为3.0 wt%、NaOH为0.02wt%的实验条件下,Ru/MgO催化剂在催化反应中其最高氢气生成速率为83,409mL·min-1·g-1。该催化剂通过10次循环反应测试,产氢速率下降不超过35%,水解反应总时长约30h,表明该催化剂具有良好的稳定性。此外,该催化剂还实现了产氢“开-关”控制模型,可满足便携式按需产氢。
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