二氧化钛的二维碳基材料及零维铜基材料改性研究

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在现阶段,中国仍是世界上人口最多的国家,这使得我国对水资源的需求巨大。但国内日益严重的水体污染,不仅会导致水资源的短缺,而且可能严重威胁人们的正常饮水安全和健康。如何环保、高效地解决水质问题已成为当务之急。传统的污水处理方法如生物、物理法存在反应条件要求高、处理周期长且易造成二次污染等诸多弊端。因此,可以直接、有效利用太阳光来处理污染物且绿色、节能的光催化法脱颖而出。在许多半导体光催化材料中,TiO2凭借其性质稳定、无毒且价廉等优点,成为当前最具发展潜力的材料之一。然而,TiO2带隙宽、量子产率低的缺点极大地限制了它的实际应用。因此,我们从三个方面对TiO2光催化剂进行改性:形貌调控、半导体复合以及金属、非金属元素掺杂。通过XRD、FT-IR、SEM、BET和UV-vis等表征手段,对各复合材料的形貌、结构及光学性能进行了研究分析,并以罗丹明B(RhB)、甲基橙(MO)作为目标污染物进行光催化性能测试。主要研究内容如下:(1)采用水热合成法,通过单因素实验,根据样品对RhB的光催化降解率来评价水热温度、水热时间、反应体系pH、煅烧温度和十二烷基苯磺酸钠(SDBS)的添加量对TiO2光催化性能的影响。结果表明,最优条件为水热温度120℃,水热时间6 h,pH=1,加入的SDBS为其第一临界胶束浓度。在此条件下制备的TiO2用于降解50 mg/L的RhB溶液,降解速率最快、程度最大,在可见光下照射1 h即可达100%,且被重复使用5次,降解率仍保持在90%以上。(2)分别通过沉积法和溶剂还原法成功制备出g-C3N4/TiO2和Cu2O/TiO2两种异质结型复合光催化剂。经分析表明:这两种材料对光的吸收范围均有扩大,光生电子-空穴对分离效果更好。在可见光照射下,以MO为目标污染物,考察了复合材料的光催化性能。20%g-C3N4/TiO2表现出最高的光催化效率,它的速率常数为0.0467 min-1,是商用P25的20倍。而6-Cu2O/TiO2的光催化性能虽优于同系列其他样品,但遗憾的是,其对MO的降解效果远低于单体TiO2。(3)采用水热法成功制备了 GR/TiO2和Cu/TiO2两种掺杂型复合光催化剂。表征结果显示:GR或Cu掺杂都不会改变锐钛矿型TiO2的晶相结构,且能减小界面电荷转移电阻。在可见光下,1 0-GR/TiO2和5-Cu/TiO2对MO的光催化降解效率均有提高,而且5-Cu/TiO2性能优于10-GR/TiO2,其速率常数为0.0193 min-1,经光照3 h对MO的降解率可达97.6%。
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