天然生物高分子金属络合催化剂在水合与加氢催化性能研究

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本论文主要研究了天然生物高分子络合物催化剂的合成、表征,及其在水合和氢化反应中的催化性能。 我们选择了多种天然生物高分子(如羊毛,甲壳质,甲壳胺,明胶等)作为配体,与金属Pd,Co,Ni等金属离子络合,制备了一系列的高分子催化剂,并通过XPS,IR对催化剂进行了表征。首先,以羊毛-金属络合催化剂对反式-2-丁烯酸,α-甲基丙烯酸的不对称水合催化性能进行了研究。实验结果表明羊毛与Pd,Co金属络合的催化剂对不饱和酸的催化性能较优,通过优化反应条件,获得最佳的催化效果,其光学收率达90%e.e以上,同时对其催化水合反应的机理进行了探讨。其次,我们合成了羊毛—Pd—Ni催化剂,用于芳硝基化合物的催化加氢,均以或近乎100%的产率获得目标产物。另外,本论文还对不饱和聚酯的水合作了研究,取得了较好的效果。 研究表明,天然生物高分子金属络合物催化剂具有制备简单,很好的催化活性、立体选择性、稳定性。对于这类催化剂的研究具有很好的应用价值和广阔前景。 本论文具有系统性、科学性、新颖性。 1、系统性 本论文系统地研究了以羊毛为配体的生物高分子金属催化剂的合成、表征及不对称水合和氢化的催化性能。首先以对不对称聚酯的一般性水合入手,联想到对小分子不饱和酸的不对称水合,并系统地对实验现象给予理论上的解释。 2、科学性 本文以高分子催化剂的高分子效应为理论基础;通过大量的实验数据和实验现象:运用图表等手段对其催化性能给以合理解释;借助大量实验数据准确全面地讨论了影响催化性能的各种因素。 3、新颖性 首次将羊毛-金属催化剂用于不饱和酸和醇的不对称水合;并首次对其反应机理进行系统探讨:对碱性、中性芳香化合物的催化氢化中的催化剂中毒也有新的认识和见解。
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