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一维半导体纳米材料由于其维度特性,对光子有限域行为从而表现出独特的各向异性光学性质,是研究纳米结构材料特殊光学现象的理想体系,同时在纳米电子和光电子器件等集成线路和功能性元件领域有着广泛的应用前景。因此,当材料的尺寸处于纳米量级并以一维纳米结构形态出现时,研究其特殊的性能和潜在应用具有重要的理论和实际意义。近年来,有关一维纳米材料的研究已经成为纳米科技领域的前沿和研究热点。
本文综合运用低温变温光致发光和共聚焦空间分辨光致发光光谱技术,系统研究了由催化剂辅助化学气相沉积(CVD)方法制备的一维Ⅱ-Ⅵ族化合物(CdS/ZnSe)纳米结构(纳米线/带/棒)的光致发光(photoluminescence,PL)光谱及基于单个纳米结构构成的光学微腔的性质。另外,我们还基于共焦拉曼光谱仪实现了纳米材料微区吸收光谱的测试功能。
我们测试了CdS纳米线/带/棒和ZnSe纳米线等一维纳米结构的常温和低温变温PL光谱。通过对CdS纳米结构常温PL光谱的比较分析,显示出制备条件对纳米结构的结晶质量和缺陷密度密切相关,在高温条件下更易于获得结晶质量较好的纳米结构。低温变温PL光谱更多地揭示了光致发光的物理机制,低温下带边发光峰分裂为多个锐利的发光峰,以束缚激子的复合辐射发光为主,并观察到了束缚激子的声子伴线;随着温度的升高,束缚激子逐渐摆脱束缚成为自由激子、自由电子和空穴,在常温下观察到的PL光谱主要是自由激子及其各阶声子伴线融合在一起的一个宽谱带。我们还利用微观冷台测试了单根CdS纳米棒样品的低温变温PL光谱,发现带隙宽度和自由激子能量随温度升高近似线性变化,并在低温下观察到了真空拉比分裂现象,说明由于纳米尺度的限域行为而形成了激子与光子的强耦合态,即激子极化激元。由于ZnSe的激子结合能较小,在常温下自由电子和空穴不能结合成稳定的自由激子,常温下观察到的带边发光峰是FA(自由电子与中性受主束缚空穴)峰。
我们利用共聚焦空间分辨技术测试了基于一维单根CdS纳米带和纳米棒构成的光学微腔。由于一维纳米结构对光子的限域作用,在纳米带的两个端面之间构成了FP模式的光学微腔。对于纳米棒样品,不仅形成了FP模式光学微腔,而且由于其横截面是较为规则的正六边形,从而在垂直于轴向方向构成了WG模式光学微腔。由于全反射的机制在WG微腔中有比较重要的作用,侧壁对不同波长的发光均有较好的限域效应,深能级的缺陷发光也形成了很明显的谐振模式;而在FP微腔中,激子-光子及激子-声子的耦合占主导地位,深能级发光的传播衰减很快。另外,与激子相关的近带边发光的微腔模式具有较明显的非线性特征,与深能级发光的等间距腔模形成比较鲜明的对比,显示了近带边发光形成的腔模与经典微腔不同,而应该在激子极化激元的模型基础上来理解。
本文最后部分介绍了一种基于共焦拉曼光谱仪实现纳米材料微区吸收光谱的测试技术,并利用该技术测试了纳米金复合薄膜的吸收光谱,显示了所设计系统的灵活性,实现了可见至近红外波段的微区吸收光谱的测试功能。