介质阻挡放电脱除氮氧化物的实验研究和动力学分析

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燃煤电厂生产的氮氧化物(NOx)不仅严重地污染了大气环境,还危害人类的身体健康,NOx的脱除成为环保的最大挑战之一。为了达到更高效、环保的脱除NOx的目的,很多新兴技术被运用到脱除NOx的领域。介质阻挡放电法(DBD)作为一种等离子体技术,在脱硝领域越来越受到人们的重视。本文主要对介质阻挡放电脱除NOx进行实验研究和动力学分析。主要内容如下:(1)为了优化反应器结构,探究了DBD反应器结构参数对NO脱除的影响,分别包括:电极接入方式,反应器间气体间隙大小,介质层材料,内电极材料和内电极形状等。在同轴反应器中,电极接入方式的改变对NO脱除效率没有影响,但外电极接高电压会导致击穿电压更低。反应器内的气体间隙减小,会导致电场强度的增大,产生更多的高能电子,促进了活性自由基的生成,提高了NO脱除效率。当介质层材料的介电常数增大时,反应器内的折合场强增大,提高了活性自由基的产量,并且能减小反应器整体的阻抗,提高了气体放电的电流,有利于活性自由基的生成,最终提高了NO的脱除效率。用钨棒,铜棒和不锈钢棒为内电极,能量密度为440 J/L时,NO的脱除效率分别为71%、60%和52%。齿状电极更有利于气体的击穿,促进NO的脱除。(2)分析了氧气、水分、甲烷、乙炔、乙烯、二氧化碳、二氧化硫等气体对DBD脱除NO的影响。02的加入,使NO主要氧化成N02。烃类(甲烷、乙炔、乙烯)的加入,使得NO的脱除效率增大,乙烯的促进作用最大。由于CO2是电负性分子,阻碍了NO的脱除。相对湿度为30%时,NO脱除效率开始上升,当相对湿度增大到60%和90%时,NO脱除效率逐渐下降,击穿电压随着气体的相对湿度的增大而增大。在较低能量密度下,S02的加入对NO的脱除有一定的抑制作用,在较大能量密度下,抑制不明显。(3)研究了气体温度对NO脱除的影响。当温度升高时,气体折合场强增大,使气体分子的离解速率增大,当折合场强从50 Td增大到150 Td,电子的平均能量会增大2.3倍。在NO/N2系统中,温度升高时,NO脱除效率稍微增加。在NO/N2/O2系统中,温度的升高促进了03的分解,导致NO脱除效率降低。在加入烃类(NO/N2/O2/CH4、NO/N2/O2/C2H2、NO/N2/O2/C2H4)的体系中,温度升高,活性自由基的数量增大,且脱除NO的主要反应的速率增大(主要是H02与NO的反应),促进了NO的脱除。在NO/N2/O2/C2H4/H2O体系中,升高气体温度更有利于NO的脱除。(4)建立等离子体反应模型,分析了N2/NO、N2/NO/O2、N2/NO/H2O、N2/NO/O2/H2O体系中的反应机理,主要模拟了氮氧化物的变化规律,主要活性粒子的分布情况,并且比较了脱除NO主要反应的反应速率。计算出反应器内的电子密度的分布规律,找出电子雪崩的区间段,为该技术的实际应用提供了理论依据。
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