石墨烯的发现引发了人们对于探索新型二维纳米材料的极大兴趣。除石墨烯外,诸如锑烯、铋烯和过渡金属二硫族化合物等二维材料表现出许多与其体相不同的新的物理性质。例如,当MoS2晶体被减薄为单层时,会出现强烈的光致发光现象,表明从多层到单层MoS2发生间接带隙到直接带隙的转变。尽管已经通过计算或实验研究了大量的二维材料,但寻找具有优异物理性质的新型二维材料仍是该领域的研究热点。本文通过基于密度泛函理论的第一性原理计算,对几种新型二维材料的结构稳定性和物理性质开展研究,此外,对分子在金属表面的吸附行为开展了研究。主要成果如下:一、预测了一种同时具有sp~2-sp~3杂化的准二维碳同素异形体。该材料以五元环组成的C20富勒烯作为基本结构单元,由六元碳环连接组成二维结构。该二维结构具有P6/mmm对称性,每个原胞中有34个原子,简称为spg-C34。声子谱计算和从头算分子动力学模拟表明这一材料在动力学和热学上都具有很好的稳定性。与先前报道的一些二维碳材料相比,如penta-graphene和ph-graphene等,它在能量上更稳定。电子能带计算表明,该材料是一种带隙为3.31 e V的间接带隙半导体。此外,spg-C34单层具有较大的层模量（281 N/m）、较大的面内杨氏模量（524 N/m）和较小的泊松比（0.069）。这些结果表明spg-C34是一种新型的碳相,并具有优异的力学性质。同时,研究了具有不同堆叠方式的转角双层锯齿形石墨烯纳米带（TBZGNRs）的边缘态。用两个6-锯齿形石墨烯纳米带（6-ZGNR）构建TBZGNRs模型。计算表明,通过改变堆叠方式可以在很大的范围内调控纳米带的边缘态。该工作的计算结果与相应的实验吻合的很好,为石墨烯纳米带边缘态的设计提供了有价值的参考。二、首次报道了一种新的具有五边形网状结构的NiS2单层,它属于四方晶格,对称性为4218)（简称为P-NiS2）。计算发现这个P-NiS2单层在能量上比所有报道的NiS2单层更稳定。分子动力学模拟表明,P-NiS2在500 K高温下是热学稳定的。通过声子谱计算,证明了其动力学稳定性。电子能带结构计算表明,具有五边形网状结构的NiS2单层是一种带隙为1.94 e V的间接带隙半导体。此外,应变对能带结构的影响研究表明,在0.55%的拉伸应变下,能带结构会发生从间接带隙到直接带隙的转变,表明它在应变工程技术中具有巨大的应用前景。三、研究了4,4”-二氨基对三联苯（DAT）分子在Cu（001）表面上的吸附行为,考虑了不同的吸附位点以及分子相对于[100]方向取向对其吸附结构的影响。计算结果表明,DAT分子的吸附位置对其吸附构型及其稳定性起着重要作用。DAT分子在Cu（001）表面上的吸附构型倾向于DAT分子平躺在Cu（001）表面上,并相对于[100]方向旋转13°。此外,计算得到的差分电荷密度和电子态密度表明,DAT分子与Cu（001）表面之间存在较强的相互作用,界面间存在大量的电子聚集。这些结果为金属表面的分子吸附提供了有价值的参考。四、研究了电子掺杂的平面锑烯、铋烯和PbTe单层的结构稳定性。计算结果表明,无论是从能量上还是从动力学稳定性上,电子掺杂都有利于平面锑烯和铋烯的稳定性。随着掺杂电子浓度的增加,起伏结构的锑烯（或铋烯）的声子谱会出现虚频,材料变得动力学不稳定;而平面结构的锑烯（或铋烯）的虚频会完全消失,证明了其动力学稳定性。当掺杂电子浓度大于每原子0.22-0.24个电子时,与起伏结构相比,平面的锑烯和铋烯单层在能量上更稳定。将这一发现扩展到价电子数与Sb（Bi）单层相同的PbTe单层,发现它也具有类似的行为。这些结果为实验上在金属基底上观察到纯平Sb单层给出了其物理机制,并给出了平面蜂窝状结构的Sb、Bi和PbTe单层的稳定机制。