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空心玻璃微珠（HGMs）填充树脂复合材料具有轻质高强的优良特性和良好的可设计性，广泛应用于航空航天保温隔热领域和深海浮力材料领域。目前国内外研究者对该材料的研究主要集中在通过选择强度高的树脂和微珠来增加强度，通过调整微珠体积分数来调整复合材料密度，但是对空心微珠与环氧树脂界面特性、通过橡胶粒子增强界面特性和降低孔隙率等研究鲜有报道。研究通过端羧基丁腈橡胶（CTBN）改性环氧树脂实现改善界面增加机械强度和降低孔隙率提高服役可靠性具有重要的意义。本项研究采用E-51环氧树脂为基体，594为固化剂，端羧基丁腈橡胶（CTBN）为改性剂，空心玻璃微珠（HGMs）为填料，将不同质量分数的CTBN与环氧树脂进行预聚，然后利用594固化剂对预聚体进行固化，研究不同质量分数CTBN改性E-51树脂固化动力学，建立不同CTBN含量对固化动力学的影响规律，分析了CTBN与E-51环氧树脂预聚反应机理、E-51与594固化剂固化反应机理及固化过程CTBN相分离机理。采用KH-550对HGMs进行表面改性，制备了不同体积分数HGMs填充CTBN改性环氧树脂复合材料，对复合材料的密度、孔隙率及力学性能进行评价，建立了不同HGMs体积分数、不同CTBN质量分数、偶联剂处理前后对复合材料密度、孔隙率及力学性能的影响规律，观察了破坏后的微观形貌，揭示了破坏机制。研究结果表明，在不同等温固化温度下，随CTBN质量分数的增加，最大固化反应速率逐渐减小，最大固化反应转化率逐渐降低。CTBN对前期反应活化能Ea1影响较小，对后期反应活化能Ea2影响较大，CTBN含量从0%到20%，反应前期活化能Ea1由67.34kJ/mol增加到80.31kJ/mol增加了19.26%，反应后期活化能Ea2由94.19kJ/mol增加到180.07kJ/mol增加了91.18%。预聚反应中CTBN与E-51发生了酯化反应，594固化剂与E-51反应机制主要靠配位络合物引发环氧基进行阳离子开环聚合，随固化反应的进行，CTBN在E-51/594固化体系中发生相分离。随HGMs体积分数的增加，复合材料的孔隙率逐渐增加，压缩性能和弯曲性能逐渐减弱，随CTBN含量的增加，复合材料孔隙率先下降后上升，压缩和弯曲性能先上升后下降，橡胶相的存在是引起孔隙率和力学性能变化的重要原因。KH-550对HGMs表面处理增强了微珠与树脂之间的界面结合，提高复合材料的压缩和弯曲性能，压缩载荷下，复合材料主要按照沿与加载方向45°和楔形破坏两种破坏方式破坏。