模板法制备铜铈催化剂催化CO氧化的研究

来源 :南昌大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:catherine00800
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CO是一种无色、无臭、无刺激性的气体,难以被发现,但对人群健康有一定危害;在质子交换膜燃料电池的应用中100ppm的CO即会使得电极中毒;在汽车的尾气中含有CO须做尾气净化处理;火灾救助现场需佩戴CO防毒面具,因而CO氧化技术在生活和工作中有着极其重要的作用,开发催化CO氧化的催化剂一直是研究的热点之一。贵金属催化剂有着低温活性的优点,但是高昂的成本限制了其在工业和实验室广泛的使用。非贵金属催化剂价格虽便宜,但低温催化活性与贵金属相比较差。综合各方面因素,急需开发低温活性与贵金属相当的非贵金属催化剂。针对这一需求,本课题聚焦近几年研究热点的铜铈催化剂,制备了一系列超大比表面积的铜铈催化剂。首先研究了以POPs为模板,合成了不同比例的铜铈催化剂,选用较为简单的CO氧化作为探针反应,结果表明,当铜与铈的摩尔比高达3:7时,所合成催化剂Cu0.3Ce0.7-T的催化CO氧化活性最优,催化CO完全转化的温度为100℃且反应80h之后活性依旧不变,同时具有优越的抗H2O性能。随后,使用相关表征手段进行考察分析活性差异的原因。结果发现,使用POPs为模板,所合成的铜铈催化剂Cu0.3Ce0.7-T比表面积高达247㎡/g,是迄今为止,文献报道的铜铈催化剂比表面积较大的催化剂,这也是活性高的原因之一。另外,高浓度的氧化铜高度分散在氧化铜上、氧化铜与氧化铈有着相互作用的界面也是活性高的原因。其次研究了不同合成方法对铜铈催化剂催化CO氧化活性的影响,选取铜与铈的摩尔比为3:7,采用四种不同的合成方法:POPs法、浸渍法、共沉淀法、混合法制备了相关铜铈催化剂。结果发现,不同方法合成的铜铈催化剂活性迥异,以POPs法制备的催化剂活性最优。随后,通过一系列表征测试发现,POPs法制备的铜铈催化剂其比表面积最大、氧化铜在氧化铈上的分散程度最大,这是导致活性差异的主要原因。最后研究了以二维层状材料氧化石墨烯(GO)为模板,研究不同温度对铜铈催化剂的活性影响,并对其活性差异进行了探究。
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