【摘 要】
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卟啉是自然界中许多天然物质如蛋白质和酶的活性中心,并且广泛用于诸如显色剂、半导体材料、光敏太阳能电池等领域中。在21世纪,能源和环境问题影响和制约人类健康和经济发展
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卟啉是自然界中许多天然物质如蛋白质和酶的活性中心,并且广泛用于诸如显色剂、半导体材料、光敏太阳能电池等领域中。在21世纪,能源和环境问题影响和制约人类健康和经济发展。卟啉因其独特的结构性质和广泛的应用而受到重视。近年水溶性卟啉在DNA裂解催化剂、光动力疗法中光敏剂和废水处理方面的角色日益凸显,因此实验室合成多种水溶性卟啉意义重大。然而水溶性磺酸卟啉存在易团聚和自身降解的问题,将卟啉负载于不溶性载体如多壁碳纳米管继而制备固相催化剂,不仅能够解决该难题,而且在催化剂循环利用等方面也具有较大优势。本文制备了含有不同取代基(如甲氧基、氯基团)及取代基位置(对、间位)不同的系列四苯基卟啉,通过改进传统磺化路线、磺化剂、相态、温度、磺化时间等条件成功制备了五种含不同取代基且位置不同的系列水溶性磺酸卟啉(TPPS、TMPPS、TCPPS、3-TMPPS和TDCPPS),通过核磁、红外光谱、紫外吸收光谱、荧光光谱、质谱等手段进行了表征及性质研究,该磺化过程的改进不仅提高了产率,而且磺化剂更加环保。使用对环境友好的过氧化氢为氧化剂,对底物1,5-萘二酚催化,并比较取代基效应对催化的影响,动力学模型用于拟合一级反应,5-羟基-1,4-萘二醌为主催化产物,本过程不仅处理了酚类污染物,而且主产物可用作有用的药物中间体。本文首先将聚合物枝接于碳纳米管上使其带有正电荷,再通过静电作用与水溶性磺酸卟啉结合,制备了一种新型的高效、稳定、可循环的固相催化剂,并通过透射电镜、扫描电镜、红外光谱、紫外光谱、热重等测试方法进行了表征,该催化剂被首次应用于双相催化氧化1,5-萘二酚和活性艳红X-3B等其他底物,转化率在120分钟内高达88%,可多次循环利用,有效减缓了卟啉催化剂自身易降解的难题,有望应用于工业上废水处理。
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