【摘 要】
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排放到环境中的酚类有机物具有生物毒性、存在潜在“三致”危害,传统的处理方法已经不能满足严苛的环境排放标准,电催化氧化法可以实现污染物的矿化,但其还存在能耗高、催化效率低和电极稳定性不高等问题,针对这些问题,本文对催化活性高、易制备的SnO_2和PbO_2电极进行改性制备,优化制备条件,以期制备出兼具优异催化性和稳定性的阳极材料。本研究以多孔钛片为基材,分别制备了Ni、B共掺杂的SnO_2(SnO_
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排放到环境中的酚类有机物具有生物毒性、存在潜在“三致”危害,传统的处理方法已经不能满足严苛的环境排放标准,电催化氧化法可以实现污染物的矿化,但其还存在能耗高、催化效率低和电极稳定性不高等问题,针对这些问题,本文对催化活性高、易制备的SnO2和PbO2电极进行改性制备,优化制备条件,以期制备出兼具优异催化性和稳定性的阳极材料。本研究以多孔钛片为基材,分别制备了Ni、B共掺杂的SnO2(SnO2-Ni-B)阳极、铝掺杂的SnO2(SnO2-Al)阳极和十二烷基磺酸钠(SLS)修饰PbO2(PbO2-SLS)阳极。1、SnO2-Ni-B阳极的制备及性能研究。采用改性溶胶凝胶法制备了Ni、B共掺杂的SnO2阳极,通过响应面设计实验,优化了Ni掺杂量、B掺杂量、温度等工艺参数。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、线性循环伏安(LSV)、降解苯酚实验、加速阳极寿命等测试对电极的表面形态、晶体结构、氧析出电位(OEP)、催化性能和稳定性进行了研究。得到优化的制备条件,溶胶凝胶中柠檬酸、乙二醇、四氯化锡、三氯化锑、氯化镍、硼酸的物质的量的比为650:200:100:6.5:0.5:2,煅烧温度为550℃;优化条件下SnO2-Ni-B(100:0.5:2)对初始浓度为100 mg/L的苯酚降解,电极有效面积为8 cm2,电流密度为5m A/cm2,反应4 h苯酚的矿化率达58.0%;SnO2-Ni-B阳极的加速阳极寿命达720 min,是未掺杂Ni、B的SnO2阳极的1.5倍多。2、SnO2-Al阳极的制备及性能研究。采用改性溶胶凝胶法制备了Al掺杂的SnO2阳极,探究了溶胶中Al含量对电极性能的影响。通过SEM、XRD、X射线光电子能谱(XPS)、能谱分析(EDS)对电极的表面形态、晶体结构、元素价态、元素分布进行表征,通过循环伏安法(CV)、LSV、电化学阻抗(EIS)、降解苯酚实验、加速阳极寿命等测试对电极的表面氧化还原反应、OEP、催化性能和稳定性进行了研究。得到优化的制备条件,溶胶凝胶中柠檬酸、乙二醇、四氯化锡、三氯化锑、氯化铝的物质的量的比为650:200:100:6.5:2;优化条件下SnO2-Al-2电极对初始浓度为100 mg/L的苯酚降解,电极有效面积为8 cm2,电流密度为5 m A/cm2,反应4 h苯酚的矿化率达44.3%;SnO2-Al电极的加速阳极寿命达936 min,是未掺杂Al的SnO2阳极的2倍多。3、PbO2-SLS阳极的制备及性能研究。采用电沉积法制备了SLS修饰的PbO2阳极,优化了SLS的掺杂比例。通过SEM、XRD、LSV、水接触角、降解苯酚实验、加速阳极寿命等测试对电极的表面形态、晶体结构、OEP、亲疏水性、催化性能和稳定性进行了研究。优化结果表明SLS的掺杂浓度为120 mg/L;PbO2-SLS(120 mg/L)电极的水接触角达到102°,较未掺杂的提高了2倍多;在优化条件下,PbO2-SLS(120 mg/L)电极对初始浓度为100 mg/L的苯酚降解2 h,苯酚的矿化率达40.0%,其中电极有效面积为8 cm2,电流密度为5 m A/cm2;PbO2-SLS电极的加速阳极寿命达72 h,是未掺杂SLS的PbO2阳极2倍多。
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