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本文以腐殖酸模拟水体中天然有机物,采用氯胺(NH2Cl)进行消毒,使用GC—ECD对生成的消毒副产物进行分析检测,研究了Br—含量、pH值、消毒剂投加量和温度等影响因素对消毒副产物—三卤甲烷(THMs)、卤乙腈(HANs)、卤代酮(HKs)、三氯乙醛(CH)和三氯硝基甲烷(TCNM)的生成量和组分分布变化的影响,提出了减少消毒副产物生成的消毒条件,并重点对三卤甲烷的致癌风险进行了分析评价。研究得到以下主要结果:
(1)通过对消毒副产物的分析研究,发现THMs为氯胺消毒主要副产物,各种消毒副产物生成浓度大小排列为:THMs>HANs>HKs,其他两种DBPs:CH和TCNM的生成浓度很低;大部分DBPs在72h后生成浓度随时间增加基本趋于平缓,TCNM生成浓度随时间增加逐渐降低,在24h基本降至检出限下,1,1,1—TCP未检测到。
(2)溴离子浓度对DBPs生成量及组分分布影响的研究表明,溴离子浓度的增大可使DBPs生成浓度大大增加,产物中溴代DBPs的百分比随着水样中Br—浓度的增加而增大。研究发现,水样pH的升高会使所有DBPs的生成浓度呈明显下降趋势。pH变化对THMs影响的进一步研究发现,pH由4.0升高到9.0,THMs总浓度以及各个THM的浓度均呈现先升高再降低的趋势,在pH=6.0时达到生成浓度的最大值,在pH=9.0时降至最低,在自然水体pH范围内,THMs的浓度随pH的升高而降低。氯胺投加量的增加会增大DBPs的生成浓度,此趋势在溴离子浓度较低时更为明显,氯胺投加量增高对DBPs生成的促进作用基本不受pH变化的影响。温度的升高能使THMs的生成浓度增高,此促进作用在低温升高至常温变化时更为明显。以上因素以Br—浓度的影响最为明显。
(3)论文还利用多途径暴露风险评价方法,对饮用水氯胺消毒过程中THMs的致癌风险进行评价,结果表明,DCBM和DBCM是模拟水样消毒后的致癌风险的主要来源,口腔摄入途径是致癌风险的主要途径。本研究中所有消毒实际条件的总致癌风险均显著高于美国EPA可接受的致癌风险,由于模拟水样中溴离子的存在,增加了致癌强度系数更高的溴代三卤甲烷的含量。为了降低饮用水的致癌风险,使用氯胺消毒时,尽可能将源水中溴离子去除,在保证消毒效果和出水水质要求的前提下尽量保证碱性低温水体环境和减少氯胺用量。
本课题通过研究影响氯胺消毒副产物THMs、HANs、HKs、CH和TCNM等生成浓度及组分分布的各个因素,针对性地提出了相应的措施以减少消毒副产物的生成量,研究结果可为供水企业优化饮用水处理工艺,有效控制饮用水处理中。DBPs的生成量提供技术支持;通过多途径暴露风险评价方法对致癌风险评价分析,提出了降低饮用水氯胺消毒过程中致癌风险的相应措施,为提高饮用水安全性提供一定的题论参考。