铈钛共交联粘土的制备及其催化剂在丙烯选择催化还原NO中的应用

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在能源日益紧张的情况下,贫燃发动机运用而生。但贫燃条件下,传统的三效催化剂(TWC)不能有效的脱除氮氧化物NO<,x>,难以满足越来越严格的汽车尾气排放要求。目前研究的分子筛催化剂上烷烃和烯烃可在贫燃条件下选择催化还原(SCR)NO,虽然具有较高的活性和选择性,但其晶体结构容易被破坏而导致失活;研究较多的NH<,3>选择催化还原体系也不适合动态源的尾气处理。富氧条件下烃类选择催化还原(SCR)NO的催化剂成为国内外研究的热点之一。 我国蒙脱土资源丰富,储量居世界首位,为这方面催化剂的研制、开发和应用提供了资源保障。蒙脱土是一种天然层状粘土,通过共交联反应可使其层间距增加、比表面积增大、热稳定性适当提高,从而克服其作为催化剂使用时存在的缺陷。共交联粘土(co-pillared intertayered clays,co-PILCs)是将聚合羟基复合阳离子引入层状粘土的层间域,经焙烧等热处理得到与制备分子筛结构类似的新型催化材料,其具有较好的结构性能,有望成为汽车尾气处理的催化剂载体。 本论文针对选择催化还原(SCR)催化剂存在的缺陷,制备了铈钛共交联粘土(Ce-Ti-PILCs),并以其为载体负载活性组分铜,研制出了应用于富氧条件下丙烯(C<,3>H<,6>)选择催化还原(SCR)NO反应的催化剂(Cu/Ce-Ti-PILC)。分析了共交联粘土及其催化剂的结构性能,并讨论了其对C<,3>H<,6>-SCR-NO反应体系的催化性能的影响。主要工作包括: 1.对影响Cu/Ce-Ti-PILC催化活性的铈钛共交联粘土(Ce-Ti-PILC)制备工艺条件进行了系统的研究和优化。结果表明,以聚合羟基铈钛进行共交联的、(Ce+Ti)/clay比为15 mmol·g<-1>、焙烧温度为400℃、共交联剂中盐酸浓度为0.5 mol·L<-1>时制备的载体具有较高比表面积286.9m<2>·g<-1>、较大孔容0.3842 ml·g<-1>。使催化剂具有较低温活性、高温稳定性、较宽活性温度范围。 2.研究了催化剂活性组分和制备工艺条件对催化剂Cu/Ce-Ti-PILC活性的影响。结果表明,采用浸渍法、以Ce-Ti-PILC为载体、活性组分为Cu、浸渍3 wt.%的Cu、500℃焙烧的催化剂Cu/Ce-Ti-PILC比表面积高达207.40 m<2>·g<-1>、孔容0.3560 ml·g<-1>。在反应气体组成为:Ф(NO)=0.12%、Ф(C<,3>H<,6>)=0.14%、Ф(02)=2.5%;以N<,2>作稀释气体;空速为25000h<-1>条件下,250℃时NO最大转化率为71.21%。反应后,催化剂的比表面积仍保持199.57 m<2>·g<-1>、孔容为0.3795 ml·g<-1>,保持了较好的结构稳定性。 3.采用DSC、DTG、BET、N<,2>吸附/脱附等温线、孔径分布、XRD、TPR、SEM等现代表征技术研究了载体和催化剂的结构性能,其结果与活性评价结果相吻合。
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