上转换发光材料及其在钙钛矿太阳电池中的应用研究

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上转换材料可将低能光子转换为能被电池吸收的高能光子,将其与太阳电池结合是减少太阳电池亚带隙能量损失的有效途径之一。但由于稀土离子的禁戒跃迁和浓度猝灭效应,致使现有上转换材料的发光效率较低,限制了其在太阳电池中的实际应用。在太阳电池领域的应用中,往往是以近红外太阳光为上转换激发光源,其功率密度较低,因此上转换材料更需要在低功率激发下具有较高发光效率。本文针对上述问题,对现有上转换材料NaYF4:Yb,Er发光进行增强研究,同时对具有低功率激发潜力NaLuF4:Yb,Er发光材料的合成及发光性能进行初步探索,以期获得更适于太阳电池应用的上转换发光材料。开展了钙钛矿太阳电池的制备与研究,并针对减少其亚带隙能量损失问题,将上转换材料首次尝试与钙钛矿太阳电池相结合。主要研究内容及成果包括如下几方面:  1.采用溶剂热法制备出NaYF4:Yb(18%),Er(2%)优质上转换发光材料。从致使发光效率不高的根源入手,通过采用基质掺杂Li+来调制上转换发光机制,同时提升辐射跃迁几率和Er3+猝灭浓度。在Li+浓度为4mol%时,取得最大发光增强。Li+掺杂后,Er3+的猝灭浓度由原来的2mol%提升至4mol%。间隙的Li+减弱了Er3+与相邻离子间的相互作用,导致更多的Er3+占据Y3+的位置,提升了猝灭浓度。  2.提出采用Ag@SiO2纳米颗粒增强NaYF4:Yb,Er上转换发光强度。Ag@SiO2纳米颗粒的数量和SiO2的厚度对NaYF4:Yb,Er发光性能有重要影响。在Ag@SiO2纳米颗粒溶液体积为0.6ml,SiO2厚度为8nm时,红光和绿光发射均取得3.5倍的增强;加入金属纳米颗粒以后,银纳米颗粒与上转换发光颗粒间的相互耦合作用使总辐射衰退速率增加,引起荧光寿命的减小和发射量子产额增加,从而增强了荧光发射强度。  在以上优化的基础上,结合Li+离子掺杂和Ag@SiO2纳米颗粒等离子体激元两种手段共增强NaYF4:Yb,Er上转换发光强度,制备了高发光效率的上转换材料,为应用于太阳电池奠定基础。  3.开展了具有低功率激发阈值、高发光效率的新基质发光材料的探索研究。采用溶剂热法首次成功合成了多枝状β-NaLuF4:Yb,Er上转换高效发光材料,研究了NaF/Ln比值对其结构、形貌及其发光性能的影响。对比了多枝状β-NaLuF4:Yb,Er微米晶和β-NaYF4:Yb,Er微米盘的发光强度,发现β-NaLuF4:Yb,Er微米晶的绿光发射和红光发射分别是β-NaYF4:Yb,Er微米晶的6.19倍和3.25倍。说明多枝状β-NaLuF4:Yb,Er微米晶是一种更有效的上转换发光材料。  4.在大气环境下,研究了钙钛矿薄膜的退火温度和退火时间对其结构、形貌及其吸收的影响。退火温度的升高有利于薄膜的晶化,吸收增强;但退火温度过高易使钙钛矿材料中出现PbI2的峰,致使吸收强度降低。优化的退火条件为:140℃的温度下退火50min。针对溶液旋涂法难以制备大面积连续致密钙钛矿薄膜的特点,提出在钙钛矿前驱物溶液中加入PVP来调制钙钛矿薄膜的形成。在PVP含量为3.3%的优化条件下,制备出光电转换效率8.74%的钙钛矿薄膜太阳电池。针对减少其长波光的透过损失问题,将上转换发光材料首次尝试与钙钛矿太阳电池相结合。将发光粉末混入空穴传输层溶液中,当发光颗粒浓度为6mg/ml时,在功率密度3.2W/cm2的980nm激光辐照下,用NaYF4:Yb,Er, Li-Ag@SiO2制备的上转换钙钛矿太阳电池电流密度为20μA/cm2(电池面积为0.1cm2)。
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