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在磷酸铝分子筛家族中,磷酸硅铝分子筛(SAPOs)由于其特殊的拓扑结构和酸性已经在诸如催化裂化、异构化、烷基化等反应中展示出巨大的应用潜力。近几年来,具有微孔-介孔结构的多级孔磷酸铝分子筛的合成和应用受到了研究人员的广泛关注。与微孔 SAPOs相比,多级孔 SAPOs由于其具有更好的传质性能和更多可被大分子接近的活性中心,在多种催化反应中均表现出更优异的催化性质。本文采用离子热法合成具有多级孔结构的磷酸铝分子筛,主要研究内容如下: 本研究工作以丁二酸/癸二酸、氯化胆碱与四乙基溴化铵复配形成的低共熔体作为反应介质,借助微波辐射为热源,离子热法合成出具有 AFI拓扑结构的多级孔 SAPO-5分子筛。系统地考察了 P2O5/Al2O3与 HF/Al2O3摩尔比、前驱物的种类、低共熔混合物的种类和晶化条件等条件对多级孔 SAPO-5分子筛合成的影响。试验结果表明 SAPO-5分子筛的合成受铝源的影响很大,异丙醇铝为最合适的铝源,最佳晶化时间为60min。前驱物的种类、低共熔混合物的种类、铝源、磷源和晶化条件均对 SAPO-5分子筛形貌有很大的影响。随着晶化时间的延长,晶体的结晶度和颗粒大小的分布也随着改变。采用XRD、SEM、N2物理吸脱附、TG-DTA等检测手段对合成产物 SAPO-5分子筛进行了表征。结果表明:在一定的条件下,可得到具有六角纳米盘状特殊形貌的同时存在微孔和介孔的多级孔 SAPO-5分子筛。 通过改变过饱和度、矿化剂的类型和用癸二酸部分替换丁二酸来调控微波辐射离子热法合成多级孔 SAPO-5分子筛的孔结构。SEM、TEM和N2物理吸脱附表征的结果表明低的过饱和度和采用氟化铵作为矿化剂有利于形成具有较大介孔体积的 SAPO-5分子筛催化剂。癸二酸的引入产生三级微孔-介孔-大孔(C1样品)结构的 SAPO-5分子筛。详细研究了上述5种具有不同孔结构的催化剂在苯与苄醇烷基化中的应用。所考察的催化剂中C1样品表现出较高的催化活性,在该催化剂上苄醇的转化率达到91%。催化研究结果还表明,SAPO-5分子筛的 I002/I100衍射峰的强度比与苯与苄醇的烷基化反应的催化活性有关。