硅磷铝分子筛的设计合成研究

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相比于硅基分子筛,硅磷铝分子筛是一种新颖的分子筛材料,这种材料引起了广泛的关注和研究,在很多催化方面都表现出良好的性能。本文主要包括三部分内容,整体围绕硅磷铝分子筛的合成和催化性能进行研究,尤其是硅磷铝分子筛的合成路线。第一部分本文提出一种新的分子筛合成路线,根据已知反应的中间体设计模板剂逆向合成适合该反应的分子筛材料。本文通过设计得到三种与烃池机中间体结构类似的有机物,并将其作为模板剂,在硅磷铝体系中水热合成了AEI拓扑结构SAPO-18分子筛,并对该条件下得到的分子筛进行了相关数据分析,简单分析了由反应中间体到分子筛合成的可行性。第二部分内容是基于第一部分制备出的SAPO-18的基础之上的。第二部分简单介绍了甲醇制烯烃反应的反应机理,尤其是烃池机理。将制备出的SAPO-18用于催化甲醇制烯烃反应,分析相关催化性能。接着通过简单的后处理,调节SAPO-18的骨架组成以及负载金属Cu以后用于电催化还原CO2。第三部分是对第一部分也是本文中提出的合成路线的进一步验证。本文选择了一个类似烃池机理中五元环状物的有机物,在硅磷铝体系中制备适合甲醇制烯烃反应的分子筛,结果得到了SAPO-34,一个典型的用于该反应的分子筛材料。这进一步说明本文提出的合成路线具有普适性。此外,本文还详细考察了SAPO-34的合成条件,得到了晶体尺寸在200 nm左右的SAPO-34。
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