Ag和Ga掺杂PbTe基化合物的合成及热电性能研究

来源 :武汉理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:weizx20090123
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PbTe作为商业化热电材料之一主要应用于中温区域(500K~800K)的热电发电。PbTe是Ⅳ-Ⅵ族化合物半导体材料,其晶体结构属于NaCl结构,禁带宽度较窄(0.3eV),具有各向同性的结构、高的晶体对称性、低的晶格热导率等优点,是一种优良的中温热电材料。探索通过不同的掺杂元素来优化和改善PbTe材料的热电性能是国内外研究的热点。本文以Ag、Ga作为掺杂元素,探索了单相Ag、Ga单独掺杂及AgGa共掺PbTe化合物的合成与制备方法,系统地研究了Ga、Ag含量对PbTe化合物的结构和热电性能的影响规律,同时研究了制备工艺对AgxGayPb1-x-yTe化合物热电性能的影响,研究结果表明:在n型GaxPb1-xTe(x=0.01~0.05)化合物中,随着Ga取代分数x的增加,样品载流子浓度增加,载流子迁移率逐渐减小,载流子散射机制从声学波散射逐渐变为声学波和电离杂质共同散射;随着Ga含量的增加,化合物的电导率大幅度增加,Seebeck系数绝对值降低。随着Ga含量的增加,GaxPb1-xTe化合物的晶格热导率先减小后增加,当x=0.03时,Ga0.03Pb0.97Te化合物晶格热导率最低。在所有组成化合物中,Ga0.02Pb0.98Te化合物在675K时显示最大ZT值达1.25,这比文献报道的n型PbTe的热电性能指数相比提高了近55%。在AgxPb1-xTe(x=0.002~0.05)化合物中,在整个测试温度范围内,样品的电导率随着温度升高先减小后缓慢增加,表现为典型的半导体传导特征。当x=0.01时,样品Seebeck系数为负,表现为n型传导;x>0.01时,样品Seebeck系数均为正,表现为p型传导。Ag掺杂主导了(AgGa)xPb1-2xTe(x=0.01~0.05)样品的传导特性,Ag含量为1%时,样品为n型传导;Ag含量高于1%时,样品为p型传导。在所制备的四元样品中,AgyGa0.01Pb0.99-yTe(y=0.01~0.05)样品表现出很好的单相性,Ag0.01GaxPb0.99-xTe(x=0.01~0.05)样品表现出较好的性能。Ag0.01Ga0.01Pb0.98Te样品在675K时得到的最大ZT值达1.33。
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