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结构功能一体化是金属基复合材料(MMCs)重要的发展方向。集成电路引线框架、高铁架空导线等高技术的发展要求铜基复合材料不仅具有高导电导热性,还要兼具高强度和良好的塑韧性。石墨烯具有优异的综合性能,如高模量、高强度、高导电导热以及低密度等,是铜基复合材料理想的增强体。但是传统的外加复合方法和增强体分布构型难以发挥石墨烯的优异特性。本论文通过对石墨烯网络构型的设计及复合新工艺的研发,制备三维石墨烯网络(3D-GN)增强铜复合材料,以期实现铜基复合材料力学与物理性能的综合提升。本论文利用粉末冶金并结合固体碳源化学气相沉积方法,在铜基体中分别构筑非连续和连续3D-GN增强结构,研究了其形成机制、微观结构与力学性能之间的关系。旨在揭示网络构型石墨烯/铜的强化机制与断裂机理,为获得高强韧、高导电导热3D-GN增强MMCs提供理论依据和实现途径。本论文的主要研究内容和结果如下:(1)研究开发了非连续三维网络石墨烯/铜(3D-DGN/Cu)的制备方法。首先,以氯化钠为模板、葡萄糖为碳源、铜盐为催化剂前驱体组成的混合物,经冻干和煅烧,原位合成了内嵌纳米铜颗粒的3D-GN粉体;随后,以该粉体为增强相,在硝酸铜中经浸渍、煅烧还原、热压烧结,获得了3D-DGN/Cu复合材料。研究了铜纳米颗粒修饰3D-GN结构的原位合成机制和块体组织演变规律。结果表明:高温下葡萄糖在氯化钠组装体模板的平整表面先裂解为无定型碳,然后在铜的催化下转变为高质量的三维石墨烯;石墨烯增强相在块体中呈宏观均匀、微观不均匀的非连续分布形态。(2)研究获得了连续三维石墨烯网络/铜(3D-CGN/Cu)的制备新工艺。采用化学气相沉积法,以铜粉末为基体兼模板,以蔗糖为固体碳源,利用铜模板的作用在其表面生长石墨烯,经热压-烧结,实现了铜基体内连续3D-GN的原位构筑。研究了前驱体成分配比对石墨烯形貌的影响,探讨了块体组织演变规律和3D-CGN的形成机制。结果表明:铜粉与蔗糖的比例显著影响石墨烯的表面形貌和厚度,但对其质量影响较小;3D-CGN的形成机制是在适当的热压温度和压力条件下,由铜粉表面生长的石墨烯在铜基体催化下,由表面部分sp~3杂化类型碳发生结构重排转变为sp~2杂化,并使石墨烯片层之间发生共价连接,“焊接”形成组织均一的整体结构。(3)研究了3D-DGN/Cu和3D-CGN/Cu的微观结构和力学性能,探讨了网络构型石墨烯/铜的强韧化机理。结果表明:与纯铜相比,3D-DGN/Cu与3D-CGN/Cu均同时提高了强韧性,其中含4.0 vol.%石墨烯的3D-DGN/Cu的屈服强度、抗拉强度和韧性模量分别提高126%,39%和73%;含2.24 vol.%石墨烯的3D-CGN/Cu则分别提高了111%,44%和9%。复合材料的主要增强机制为载荷转移强化、位错强化和细晶强化,增韧机制为裂纹偏转和桥接主导的韧化;而3D-DGN/Cu还存在由非均匀晶粒尺寸分布引起的增韧。(4)研究了以原位合成的石墨烯增强铜基复合材料的界面结构及其对力学性能的影响机制。分别以原位合成的三维石墨烯粉体和商用还原氧化石墨烯为增强体,采用浸渍-煅烧还原结合放电等离子烧结工艺制备了3D-DGN/Cu和还原氧化石墨烯/铜(RGO/Cu)块体材料,对比研究了两种材料的组织与界面结构,并分析了界面结构对微观力学性能的作用机制。结果表明:3D-DGN/Cu与RGO/Cu界面结构显著不同:3D-DGN/Cu具有Cu-O-C键连接的纯净石墨烯/铜界面,而RGO/Cu则为RGO/非晶碳过渡区/Cu O_x/Cu的复杂界面;3D-DGN/Cu界面较RGO/Cu界面更有利于实现载荷转移强化和阻碍裂纹扩展。(5)对比研究了纯铜与3D-DGN/Cu的导电性能和3D-CGN/Cu的导电、导热性能。结果表明:在室温下,含4.0 vol.%石墨烯的3D-DGN/Cu的导电率与纯铜相当(56.6 MS/m);含1.12 vol.%石墨烯的3D-CGN/Cu电导率(60.0 MS/m)与水平方向热导率(413.0 W/(m·K))均较较纯铜有所提升。特别值得注意的是,纯铜的热导率随着温度的升高显著降低,但3D-CGN/Cu的热导率可以较好地保持,证实了网络构型通过改善石墨烯的连续性有效提升了铜基复合材料的物理性能,具有更完整网络结构的连续网络构型较非连续网络更容易实现综合性能的全面提高。本论文研究成果可为优异性能的金属基结构材料的研制提供实验指导,对发展新型结构功能一体化金属基复合材料,具有重要的实践意义。