不同结构铌酸钾钠/PVDF复合薄膜制备及性能研究

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在众多聚合物材料中,PVDF基复合材料因其高击穿强度和易加工性在高能量密度电容器中得到了广泛的关注。铌酸钾钠(KNN)陶瓷是一种无铅铁电材料,具有优异的铁电性能、压电性能和环境友好性。本研究采用不同方法合成了多种不同结构形貌的KNN陶瓷。通过流延成型工艺,制备了一系列的单层和三明治结构PVDF基复合薄膜,系统研究了不同结构KNN陶瓷与PVDF基体复合的储能特性。通过在KNN颗粒表面包覆多巴胺(PDA),改善了填料在PVDF基体中的分散性,提高了 PVDF基体的储能性能。研究发现,KNN@PDA颗粒显著提高了 PVDF基体的介电常数。当KNN@PDA颗粒负载量9vol%时,样品获得了 22.9的高介电常数,这比纯PVDF提高了近3倍。此外,随着KNN@PDA颗粒含量的增高,复合薄膜的极化明显提升。在KNN@PDA颗粒含量6vol%的复合薄膜中,样品实现了 6.5 J/cm3的储能密度。通过熔盐法合成了具有大纵横比的一维KNN纳米纤维(KNN-nfs)。利用溶液共混法和流延成型工艺制备了单层一维KNN-nfs/PVDF复合薄膜。研究发现,高介电常数的一维KNN-nfs引入PVDF基体中,在样品中引起了Maxwell-Wagner-Sillars界面效应,使得样品的介电常数明显增大。通过对样品储能性能分析发现,一维KNN-nfs有效改善了样品的击穿性能。当复合薄膜中一维KNN-nfs含量3vol%时,击穿强度达到了 350 MV/m。并且实现了 7.95 J/cm3的优异放电能量密度和72.8%的高放电效率。通过两步熔盐法合成了具有大长宽比的二维KNN片。利用溶液共混法和流延成型工艺制备了单层二维KNN/PVDF复合薄膜。研究发现,二维KNN片有效阻挡复合薄膜中电荷的迁移,从而提高样品的击穿强度。在复合薄膜中二维KNN片负载量3vol%时,样品的击穿强度达到了 350MV/m。同时,随着二维KNN片的加入量的增加,样品的电滞回线没有明显变胖,而样品的最大极化明显升高。从而在3vol%的样品中达到了 7.44 J/cm3的放电能量密度和72.1%放电效率。通过简单的逐层流延工艺制备了三明治结构KNN-nfs/PVDF复合薄膜。通过电场分布模拟和击穿模拟发现,在复合薄膜中,电树总是沿着样品内部高电场区域生长。一维KNN-nfs有效延长了电树生长路径,并且在中间层形成弱场,有效消耗了电树生长的能量,从而提高了样品的击穿强度。此外,引入高介电常数的一维KNN-nfs明显提高了复合薄膜的最大极化。在0-3-0复合薄膜中,实现了 14.2 J/cm3的优异放电能量密度和78.5%的放电效率。通过漏电流模拟发现,三明治结构有效改善了复合薄膜中漏电流密度,并且有效降低了复合薄膜的电导率。研究了在PVDF基体中引入二维KNN片和三明治结构设计对复合薄膜能量存储性能的影响。通过电场分布理论计算和电场分布模拟发现二维KNN片和三明治结构设计使中间层电场强度降低。此外,通过击穿模拟发现二维KNN片使得电树生长曲折性增加,中间层的弱场有效消耗了电树生长的能量,从而提高样品的击穿强度。通过储能性能分析,发现二维KNN片的引入明显提升了复合薄膜的最大极化,并且剩余极化没有明显变化。在0-3-0样品中,实现了 14.5 J/cm3的优异放电能量密度和80.2%的超高放电效率。漏电流模拟证明合理的二维KNN片含量和三明治结构有效改善了复合薄膜中漏电流密度。
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