【摘 要】
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电极的催化活性及使用寿命是电催化的决定性因素,主要由电极材料和结构决定。本课题拟制得具有SnO2-Sb中间层的钛基二氧化铅(Ti/SnO2-Sb/PbO2)电极,并对已获得的Ti/SnO2-Sb/P
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电极的催化活性及使用寿命是电催化的决定性因素,主要由电极材料和结构决定。本课题拟制得具有SnO2-Sb中间层的钛基二氧化铅(Ti/SnO2-Sb/PbO2)电极,并对已获得的Ti/SnO2-Sb/PbO2电极的二氧化铅层进行镨掺杂改性制得Ti/SnO2-Sb/PbO2-Pr电极。电极的物理化学性质用X射线衍射(XRD)、电子显微镜扫描(SEM)和电化学测试来进行表征。以4-氯-3-甲基苯酚(CMP)为目标污染物来测试制得的Ti/SnO2-Sb/PbO2电极,监视反应过程中CMP的TOC量变化,并用液相色谱(HPLC)、离子色谱(IC)和气相色谱-质谱联用(GC-MS)来对降解时产生的中间产物浓度进行检测。以偶氮染料酸性黑194(AB-194)为目标污染物,来测试不同Pr掺杂量制得的一系列Ti/SnO2-Sb/PbO2-Pr电极的电催化性能。监视反应过程中AB-194的COD变化,并通过GC-MS来探究其降解机理。通过加速寿命试验来研究Pr掺杂对PbO2电极稳定性的影响。表征结果表明,Ti/SnO2-Sb/PbO2和Ti/SnO2-Sb/PbO2-Pr电极表层物主要是β-PbO2,且PbO2覆盖完全。相比之下,掺杂Pr后的电极表面晶粒排布更均匀、致密,且出现细小裂缝。PbO2层的Pr掺杂改性大大提高了Ti/SnO2-Sb/PbO2电极的催化活性和使用寿命,电镀液中镨的质量为铅的5%时所制得的电极性能最佳。这可能是由于Pr的引入提高了电极氧空位和羟基自由基基团的生成,从而提高了电极的催化性能和使用寿命。根据羟基自由基与有机物的反应机理及中间产物检测结果,提出了CMP与AB-194可能的降解途径。
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