基于氧化石墨烯的B-C-N-O杂化材料研究

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石墨烯奇特的量子效应引起了科学界巨大的兴趣。作为二维单原子层,石墨烯属于零带隙半导体,导电性极好,对电磁波呈反射特性,因此吸收电磁波的能力受到限制。然而,硼、氮掺杂石墨烯,即石墨烯与氮化硼有机结合,能够生成带隙可调的B-C-N杂化材料,具有可调的光、电特性,有望开发出新型的纳米吸收剂与发光材料。所谓杂化材料是由两种纳米或分子级别成分组成的均匀混合物,除体现出两种成分之间的特性外,还可能出现一些新的耦合特性。氧化石墨烯是保留石墨烯二维骨架的重要衍生物,具有丰富的含氧官能团,因此具有良好的反应活性,可以作为基材与硼、氮试剂反应获得B-C-N杂化材料。本文采用改进型Hummers法制备了水溶性好、含氧量较高(34 At.%)的氧化石墨烯,单层厚度为1.0nm。以氧化石墨烯为原料,与硼酸、尿素反应制备二维B-C-N层状材料并研究了其吸波性能。结果显示在石墨烯表面有h-BN微区。经氨气二次处理,B-C-N样品中h-BN含量增加,带隙变宽,层间距和掺杂缺陷变大,介电常数下降,阻抗匹配性增强。氨气处理前,样品在层厚1.8 mm、频率11.28 GHz时出现反射率谷值(-28.0 dB);而氨气处理后,样品在层厚为1.6 mm、频率15.28 GHz时出现反射率谷值(-33.6 d B)。以氧化石墨烯为原料,与氨硼烷反应制备了不同比例二维B-C-N层状复合材料,呈“三明治”式交替组装结构。提高氨硼烷比例,h-BN含量增加,带隙变宽,介电常数下降,阻抗匹配性增加。当原料比GO:AB=1:1时,产物在6-18 GHz范围内对雷达波吸收效果均较好;样品在层厚1.6 mm、频率15.28 GHz时出现反射率谷值(-40.5 dB)。以氧化石墨烯为原料,与硼酸、尿素共混,在空气中高温烧结制备了B-C-N-O光致发光材料。在一定范围内,处理温度越低,氧化石墨烯含量越高,所得杂化材料的带隙越宽。所制备的材料能够实现全色谱荧光可调,并首次实现了一步法制备发射白光的B-C-N-O荧光粉。在发光过程中,石墨烯网络骨架提供电子传输平台。氮化硼掺杂进入石墨烯片层,提高带隙并使之可调,受激产生电子-空穴对。各种形式的碳在氮化硼内构筑一系列缺陷能级,可以俘获电子辐射出全色谱光波。可见,硼、氮不管是在面内对石墨烯掺杂,还是通过层层交替组装的方式杂化,均可以调控所得B-C-N杂化材料的带隙结构,进而调控其吸波性能与发光性能,这就大大拓宽了石墨烯的应用领域。
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