瑶湖沉积物赋存形态特征及其沉积物-水界面氮磷吸附释放行为的研究

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本文在前人对瑶湖外源污染研究的基础之上,对瑶湖内源污染特征进行了详细探讨,首先对沉积物氮磷赋存形态及其空间分布特征进行了研究,并分析了沉积物主要物理化学性质的分布特征及其对氮磷赋存形态的影响;其次,对沉积物-水界面氮吸附释放过程进行了分析,建立了沉积物氮吸附动力学模型、吸附等温线模型、释放动力学模型,定量计算了沉积物氨氮释放潜能;再次,对沉积物-水界面磷吸附过程进行了研究,建立了沉积物磷吸附动力学模型、吸附等温线模型,探讨了pH和温度对沉积物磷释放的影响;最后,在室内模拟湖泊环境的条件下,研究了pH和风力扰动对沉积物氮磷释放的影响。研究成果将为定量分析沉积物氮磷赋存形态对湖泊富营养化状况的影响提供理论依据,对瑶湖的内源治理与富营养化防治具有重要的现实和理论意义。  主要结果如下:  (1)磷分析方法选取的研究结果显示,两种分析方法测定 TP的相对误差在30%左右(相对于HGF的测定值);Fe-P和Fe/Al-P占TP的平均含量分别在50.15%和48.25%,且Fe-P与Al-P之和与Fe/Al-P含量的相对误差在25%左右(相对于HGF法的Fe-P与Al-P之和);Ca-P测定结果大约相差一倍,本文选取 HGF法考察瑶湖沉积物赋存形态及其空间分布特征。  (2)瑶湖沉积物氮赋存形态的主要形式是 NH4+-N、ON以及可交换态氮中的SOEF-N和IEF-N,不同氮赋存形态的平均含量(或占 TN比重)大小为 NH4+-N>SOEF-N>ON> IEF-N,平均含量分别为823.20mg/kg、695.74mg/kg、675.50mg/kg和157.85mg/kg;  (3)沉积物氮赋存形态空间分布特征研究结果表明,不同氮赋存形态的含量在垂直方向具有相同变化规律,均随深度呈现递减趋势,当达到25cm深度时含量基本稳定,NH4+-N、ON的含量随深度的增加而减小的变化范围最大,SOEF-N次之,IEF-N最小。  (4)瑶湖沉积物磷赋存形态主要为无机磷,其主要形态为 Fe-P,各种形态磷的平均含量(或占TP比重)大小为Fe-P>Al-P>OP>Ca-P>DP,平均含量分别为476.65mg/kg、199.27mg/kg、186.44mg/kg、125.35mg/kg和29.64mg/kg;  (5)沉积物磷赋存形态空间分布特征研究结果表明,Fe-P、Al-P、Ca-P、和OP的含量在垂直方向均随深度呈现递减趋势,当达到25cm深度时含量基本稳定,Fe-P、Al-P和OP随深度的变化范围较大,Ca-P较小。  (6)瑶湖沉积物理化指标基本呈现出B区段和A区段较大,C区段较小的规律,含水率、OM、TOC、CEC、clay、silt和sand等理化指标平均值分别为:2.79%、5.25%、3.04%、0.21 mmol/g、7.23%、67.93%和25.10%。其中CEC、OM和TOC等理化指标对沉积物氮磷赋存形态影响最大,与Al-P、OP均达到了极显著相关水平(α=0.01),CEC与Fe-P在α=0.1水平上正相关;与NH4+-N、ON、SOEF-N均呈现出正相关关系(α=0.1)。  (7)对瑶湖表层沉积物氨氮吸附释放过程的研究显示,氨氮吸附作用主要发生在前0~2h以内,吸附动力学曲线符合抛物线扩散模型;在氨氮高初始浓度条件下,沉积物对氨氮的吸附等温线均能够很好地跟Langmuir模型和Freundlich模型拟合,且拟合效果均达到了极显著性水平(p<0.01);低初始浓度条件下氨氮吸附等温线均符合线性方程,也达到了极显著性水平(p<0.01);氨氮释放动力学符合一级动力学方程,释放平衡时氨氮的释放量Qmax湖区区段之间差别较大;释放潜能为1530mg/kg~1795mg/kg。  (8)对瑶湖表层沉积物磷吸附过程的研究显示,瑶湖表层沉积物对磷的快吸附过程主要发生在前0~5h内,吸附动力学曲线很好地跟修正的Elovich模型拟合;高初始浓度条件下沉积物等温吸附线跟Langmuir模型和Freundlich模型均能够很好地拟合,低初始浓度条件下沉积物等温吸附线符合线性方程。  (9)在环境因素对表层沉积物磷释放的影响研究中得出,pH>7时最利于沉积物磷的释放,pH<7时次之,中性条件下最差;温度对沉积物磷的吸附过程影响较大,且对0909点和0907点沉积物的影响明显大于0905点。  (10)室内模拟湖泊环境研究结果表明,在 pH=8.5,搅拌频率为149r/min时氮磷释放量最大,搅拌后NH4+-N和TP浓度最高为分别1.65mg/L和0.36mg/L。
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