绿色溶剂中介孔材料制备及其催化性能研究

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介孔材料调控制备及其催化性能研究是一个具有重要意义的课题。绿色溶剂特别是离子液体,为新型介孔材料的合成提供了广阔的空间。本论文围绕绿色溶剂中介孔材料的设计合成及其在催化反应中的应用开展了深入研究,主要研究内容和结果如下:  1、研究了离子液体中介孔聚合物的制备。在1-烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐中,制备了具有介孔结构的聚丙烯酰胺。研究表明,通过改变离子液体烷基链长度可对聚合物的介孔性质进行有效调控。介孔聚丙烯酰胺负载的Pd纳米催化剂在对氯硝基苯选择性加氢生成对氯苯胺的反应中,具有良好的催化性能,0.5小时对氯硝基苯可完全转化,目标产物的产率为54.8%。  2、研究了离子液体中金属-有机框架材料(MOF)的制备及其催化性能。在1-烷基-3-甲基咪唑氯盐中,室温下制备得到了具有介孔结构的Zr-MOF材料,该方法简单快速,适用于多种功能化Zr-MOF的制备。发现介孔Zr-MOF可高效催化Meerwein-Ponndorf-Verley反应,Zr-MOF的不同功能基团对催化性能有重要影响。  3、研究了乙二醇/离子液体体系中介孔Cu-MOF的制备及其催化性能。制备得到具有双重介孔尺寸分布的Cu-MOF网络结构,探讨了溶剂组成对Cu-MOF结构和性质的影响规律和Cu-MOF的形成机理。这种介孔Cu-MOF对于芳香醇氧化生成芳香醛的反应,具有很高的催化活性和选择性。  4、研究了水溶液中介孔纳米CuO的制备及其催化性能。发现短链有机胺可促进室温下介孔纳米氧化铜的生成,探讨了有机胺链长、pH值等对氧化铜结构和性质的影响规律,提出了介孔纳米氧化铜生成的可能机理。该材料可高效催化环己烯氧化生成环己烯酮和环己烯醇,转化率为67.5%,目标产物总选择性高于90%。
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