Cu-BTC及其改性材料对烧结烟气中零价汞的去除研究

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汞是一种剧毒的物质,给生态环境和人类健康带来威胁。烧结烟气所排放的汞是钢铁行业最主要的汞排放源,如何加强对烧结过程及烟气中的汞的控制,已成为亟待解决的环境问题。本文的研究成功合成了一种有机金属骨架材料(MOFs)——Cu-BTC及其改性材料,并研究了它们在烧结烟气条件下的脱汞性能。实验结果表明,虽然没有HCl存在时,Cu-BTC的除汞效果有限,但烟气中引入HCl后,Cu-BTC的除汞效果能够大幅提升。Pd的负载大大提高了材料在无HCl存在的情况下的除汞效果,但是200 oC以上的温度下Pd/Cu-BTC的除汞效果下降,这可能是因为高温下Pd的活性降低。通入HCl时,Pd/Cu-BTC的除汞效果进一步提高。含巯基团的加入同样提升了材料在无HCl的条件下的脱汞性能。与Pd/Cu-BTC相比,-SH/Cu-BTC能在低温段(25-150 oC)保持一定的除汞效果,在高温下的效果也有所提高。加入HCl后-SH/Cu-BTC在25-250 o C范围内均有较好的除汞效果,与Pd/Cu-BTC相比高温段的除汞效果提升。SO2对Cu-BTC的除汞有抑制作用,但负载Pd后,抑制作用减弱,而巯基的加入则进一步提升了材料抗硫性。NO能促进材料对汞的脱除,但在材料除汞效果比较高时,这种促进作用变得不明显。H2O在各种条件下对材料的影响也不显著。本文还对Cu-BTC、Pd/Cu-BTC及-SH/Cu-BTC的除汞机理作了探讨。有HCl存在时,材料可以通过催化作用使Hg0氧化,无HCl时,Cu-BTC主要依靠吸附除汞,Pd的存在则能使Hg0被氧化为HgO,在-SH/Cu-BTC上,Hg0主要与S结合而被去除。
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