贵金属(Pd,Pt)二硒化物薄膜太赫兹波发射特性研究

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二维过渡金属硫族化合物(transition metal dichalcogenides,TMDs)展现出丰富的物理和化学性质,进而被广泛应用于电子学、光电子学以及自旋电子学等领域。近期基于贵金属(Pd,Pt)的TMDs材料由于其d轨道几乎完全被占据的特点,表现出强烈的层数依赖性质以及层间相互作用。其中二硒化钯(palladium selenide,PdSe2)由于褶皱的五边形结构展现出独特的各向异性响应,成为实现偏振敏感器件的优良光电材料。二硒化铂(platinum selenide,PtSe2)也凭借其可调带隙、出众的空气稳定性以及较高的电子迁移率等性质受到科研人员的广泛关注。这些性质,也是构建太赫兹(Terahertz,THz)波段器件的关键。随着太赫兹科学的快速发展,寻求优质的太赫兹辐射源和功能器件成为一个亟需解决的问题。太赫兹发射光谱为找寻稳定、高效率的太赫兹辐射源创造了理想平台,也为研究样品表界面性质提供了有效工具。基于此,本论文以PdSe2和PtSe2薄膜为研究对象,利用自主搭建的透射式太赫兹发射光谱对其太赫兹发射特性进行实验表征和理论分析。研究结果不但将PdSe2和PtSe2薄膜的光电性质研究拓宽到太赫兹波段,也为基于二维材料的太赫兹发射器件提供了理论基础。本文的主要内容与创新点如下:(1)PdSe2薄膜太赫兹发射特性研究。利用太赫兹发射光谱,详细地研究了多层PdSe2薄膜的各向异性太赫兹发射特性,并证明各向异性起源于面内低对称性的褶皱结构导致的非对称极化。通过改变泵浦光通量证明了表面耗尽场(surface depletion field,SDF)的主导作用,揭示了PdSe2薄膜表面由于费米钉扎效应形成表面电场的过程,证明了太赫兹发射光谱是研究二维层状半导体表面特性的有利工具。泵浦光偏振角依赖性证明PdSe2薄膜太赫兹发射过程有两种效应并存,分别为表面耗尽场效应和共振光整流效应(resonant optical rectification),且在斜入射下贡献比为7:3。本工作的意义为在微观上解释了PdSe2薄膜各向异性太赫兹发射的起源,为实现基于PdSe2的偏振太赫兹器件奠定理论基础。该部分内容已经发表在ACS Applied Materials&Interfaces上。(2)PtSe2薄膜太赫兹发射特性研究。PtSe2展现出层数依赖的半导体-金属转变过程,多层的PtSe2薄膜具有金属性。本工作对金属性多层PtSe2薄膜的太赫兹发射特性进行表征,结果显示:多层PtSe2薄膜的太赫兹辐射显示出面内各向同性,且随泵浦光功率线性增长;样品在正反面激发下产生的太赫兹辐射反向,显示出波矢依赖性。由于空间反演对称性的存在,非共振光整流过程与共振光整流过程不会发生,此外样品金属性的特性不会产生表面耗尽场。综合以上分析认为多层PtSe2薄膜的太赫兹发射过程由光牵引效应(photon drag effect,PDE)主导。随后通过理论推导进一步证明了该太赫兹发射过程主要由光牵引效应决定。本工作首次研究了PtSe2薄膜的太赫兹发射特性,丰富了光牵引效应的研究,并为基于PtSe2薄膜的太赫兹功能器件提供了理论及实验基础。
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