利用结构相似的有机碱1，4-二氮环己烷（PIPO）和1，4-二氮环庚烷（DACH）在室温下有选择性地与有机羧酸（包括刚性芳香酸及柔性脂肪酸）反应制备了一系列质子转移的有机二元共晶，这些晶体包括第二章中的[H₂DACH]·[OA]（1a），[H₂PIPO]·[OA]·H₂O（1b），[H₂DACH]·[FA]（2a），[H₂PIPO]·[FA]（2b），[H₂DACH]·[TA]（3a），[H₂PIPO]·[TA]（3b），[H₂DACH]·[PNA]₂（4a），[H₂PIPO]·[PNA]₂（4b），[H₂DACH]·[NDA]·3H₂O（5a-1），[H₂DACH]·[HNDA]₂·（H₂O）·（CH₃OH）（5a-2），[H₂PIPO]·[NDA]·H₂O（5b），[H₂DACH]·[HTMA]·H₂O（6a），[H₂PIPO]·[H₂TMA]₂（6b），[H₂DACH]₂·[BTA]·2.5H₂O（7a-1），[H₂DACH]₂·[BTA]·4.5H₂O（7a-2），and[H₂PIPO]₂·[BTA]·6.5H₂O（7b）和第三章中的[（H₂PIPO）·（HBTC）]（17），[（H₂PIPO）·（HA）]（18），[（H₂PIPO）·（HCA）·H₂O]（19），[（H₂PIPO）·（PA）·3H₂O]（20）。X-射线单晶衍射结果表明，在所有这些二元共晶结构中，有机酸和有机碱之间发生质子转移，导致形成强N-H…O氢键相互作用，并在此基础上揭示了这些氢键相互作用在形成空间网络结构中的导向功能。因此，在这些晶体中，由若干不同氢键形成了1D链以及2D和3D网络结构。热重（TGA）结果表明其热稳定性与晶体氢键的强度以及强氢键的数目密切相关。并进一步探讨了此类柔性羧酸和刚性羧酸与PIPO和DACH所形成的各种超分子结构的异同，丰富了相关晶体工程的研究。