本论文研究了具有大磁熵变的铁基La(Fe,M)13化合物的磁性，超精细相互作用和磁熵变的机理，得出的结论如下： 通过变磁场的热磁曲线测量，完善了LaFe11.4Al1.6化合物的磁相图，并且发现了一个反铁磁相和铁磁相共存的亚稳态。本文认为该双相共存亚稳态的存在与LaFe11.4Al1.6化合物中的磁性交换作用和晶格畸变所产生的边界相的稳定性有关。 讨论了反铁磁LaFe11.4Al1.6化合物的变磁转变过程中超精细参数的变化。测量结果表明在变磁转变过程中，超精细参数随外磁场的变化是连续的，这与该化合物在不同磁性态有基本相同的内禀磁矩有关。基于外磁场对自旋方向和迁移场的影响，解释了超精细场和有效场随外磁场的变化规律。 能带结构计算和穆斯堡尔谱都证实，在LaFe13-xSix中Fe1位的超精细场大于Fe11位的超精细场，但是其磁矩却小于FeⅡ位的磁矩。随Si含量的升高，Fe和Si原子之间的p-d杂化增强，导致了平均超精细场的降低和同质异能移的升高。 研究发现近邻Fe-Fe原子间距离的变化在NaZn13型Fe基化合物中起着重要作用。通过对近邻Fe-Fe原子间的距离随Si(Al)含量变化的分析，本文解释了LaFe12.4-xSixCo0.6和LaFe12.3-xAlxCo0.7化合物中居里温度随Si(Al)含量的变化规律。另外本文认为在LaFe12.4-xSixCo0.6化合物中发生的一级热磁相变与相变前后近邻Fe-Fe原子间的距离变化引起的平均铁磁交换作用的减小有关，从而从磁性相互作用的观点解释了发生热磁一级相变的必然性。本文还研究了Si和Co替代Fe原子对其磁熵变的影响。 通过穆斯堡尔谱测量的方法确定了LaFe13-xSix化合物的热磁相变的性质。对LaFe11.7Si1.3化合物在相变温度附近两相共存态中铁磁和顺磁的相比例如何随温度和磁场的变化进行了详细的研究。通过加场穆斯堡尔谱的测量，发现在其居里温度以上，LaFe11.7Si1.3和LaFe11.0Si2.0化合物表现出两种不同的变磁转变行为。上述研究表明LaFe11.7Si1.3化合物在相变温度处发生一级相变，并导致了大磁熵变的产生。 通过计算研究发现LaFe11.sSi1.5化合物同其它的磁不稳定系统一样具有双磁性态结构，而且其无磁和铁磁态的能量差别很小，因而LaFe11.5Si1.5化合物具有磁不稳定性，在外界的影响下能够发生变磁转变。基于该计算结果，可以定性解释实验上所观察到的LaFe11.5Si1.5化合物在高压下居里温度的降低以及在居里温度以上发生的变磁转变现象。