【摘 要】
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环境和能源问题的加剧促使我们需要发展高效清洁的能源载体。氢能由于其高能量密度、来源广泛、燃烧产物清洁而备受青睐,有希望成为化石能源的替代者。由于甲醇经济性良好、含氢量高、重整反应温度低,甲醇液相重整制氢（APR）是有效方法之一。传统的甲醇APR反应采用的是光催化和热催化两个相对独立的催化体系。光催化技术反应条件温和,能源消耗量少,但对长波长光响应差,光能利用率低;而热催化技术相对来说催化效率更高,
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环境和能源问题的加剧促使我们需要发展高效清洁的能源载体。氢能由于其高能量密度、来源广泛、燃烧产物清洁而备受青睐,有希望成为化石能源的替代者。由于甲醇经济性良好、含氢量高、重整反应温度低,甲醇液相重整制氢（APR）是有效方法之一。传统的甲醇APR反应采用的是光催化和热催化两个相对独立的催化体系。光催化技术反应条件温和,能源消耗量少,但对长波长光响应差,光能利用率低;而热催化技术相对来说催化效率更高,然而还具有能量消耗量大的缺点,不符合绿色环保的概念。光-热协同催化是将光催化技术和热催化技术融合到同一催化体系的一种新型催化技术,它能在较低的温度下发生催化反应,而且能获得更高的催化效率,将光催化技术和热催化技术的优缺点进行互补。但目前对于催化剂在光-热协同催化中的研究尚不够深入,机理研究尚未透彻,从而导致难以对催化剂改性提高催化性能。针对以上问题,本文主要的研究工作如下:一、Pt/TiO2催化剂的光-热协同催化甲醇APR制氢性能及机理研究通过原位光沉积法,将Pt颗粒沉积到TiO2的表面,然后直接将催化剂用于甲醇APR制氢催化反应当中。Pt/Ti O2催化剂在PC-TC反应中表现出高效的析氢活性,是TC反应的3倍,PC反应的7倍。其物理表征证明,Pt的负载改变了Ti O2的结构和化学环境,从而提高催化剂的催化性能。通过研究其可能的反应机理,结果表明在热催化中引入光照后,加强了水分子的分解,降低了反应的活化能,有效降低C-H键断裂的势垒,从而提高了催化剂的催化性能。二、贵金属/光敏载体催化剂的光-热协同催化甲醇APR制氢性能及机理研究原位光沉积合成PM/MO催化剂（PM=Pt、Pd;MO=P25、Ce O2、Zn O）,并直接作用于甲醇APR催化体系当中。性能结果表明对于同一半导体载体的催化剂,贵金属的不同可以显著影响催化剂的性能,而对于负载相同活性中心到不同半导体载体的催化剂,由于其之间的相互作用不同,导致催化剂的催化性能出现显著的差异。物理表征表明,三种半导体载体负载Pt后,Pt对P25的结构和化学环境改变影响最大,其次是Ce O2,而对Zn O的改变最小,导致三种催化剂的光响应性能排名为0.1%Pt/P25＞0.1%Pt/Ce O2＞0.1%Pt/Zn O,这是催化性能出现差异的直接原因。通过捕获剂实验表明,0.1%Pt/P25在反应过程中产生更多羟基自由基,有利于与甲醇氧化生成的甲醛C-H键断裂时产生的中间体CO进行水煤气转换实验,提高氢气产率。
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