金属硫族化合物的新奇拓扑态与能带调控

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近年来,随着拓扑量子物态的发现,拓扑物态和二维材料的结合使整个物理和材料领域迎来了新的机遇。在层状材料领域以往的研究主要集中于材料结构、电子、自旋、谷电子学,以及电荷密度波(CDW)和超导等,然而对其拓扑性质鲜有涉及。本文着重研究了过渡族金属硫族化合物(TMDCs)中1T’相MoTe2和1T相的PtTe2、Pt Se2的拓扑性质,以及单硫族化合物SnSe和CuTe的能带结构及其调控。主要研究成果如下:(1)首次提供了第二类狄拉克费米子存在的直接实验证据。我们制备了实验所必需的大面积、高质量的PtTe2和Pt Se2单晶样品,并且利用角分辨光电子谱(ARPES)对PtTe2单晶样品的能带结构开展了系统性的研究。观察到其沿kz方向严重倾斜的三维狄拉克锥,直接从实验上证实第二类狄拉克费米子的存在,引起了对第二类狄拉克费米子的广泛关注。我们进一步发现在相同晶体结构的Pt Se2中同样存在第二类狄拉克费米子。(2)首次通过拉曼光谱证实了第二类Weyl半金属MoTe2中的对称性破缺和相变,揭示了该材料的低温相具有空间反演对称性破缺,从而指出该材料体系是一个实现温度诱导的拓扑相变的理想体系。(3)揭示单硫族化合物SnSe中与其热电性质紧密相关的多能带结构,并且通过电子掺杂实现对其能隙的调控。通过制备出高质量的半导体型SnSe单晶样品,利用ARPES给出了与SnSe热电性质密切相关的各向异性、多带能带结构。通过表面钾掺杂调控其载流子浓度,实现导带结构及能隙的调控。(4)首次揭示了CDW材料CuTe的电子结构及电子-声子及电子-电子散射在CDW形成中的作用。利用ARPES我们对CuTe的能带结构开展深入研究。首次在能谱上揭示了由Te原子的px轨道形成的准一维能带并给出了费米面的嵌套矢量揭示电子-电子的耦合。CDW波矢与其声子谱中的虚频的对比显示电子-声子耦合也有助于CDW形成。这项工作表明费米面的嵌套(电子-电子相互作用)与电子-声子耦合对其CDW都起到了重要作用。进一步通过钾进行原位电子掺杂,我们发现电子注入也可以破坏其CDW。我们的研究揭示了TMDCs中新奇的拓扑性质,并研究了金属单硫族化合物中的能带结构及其调控。从而引发对这类材料性质研究及其调控的广泛兴趣。
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