介孔材料在吸附、分离、催化等多个领域展现出的独特优势引起了人们的广泛关注。其中,介孔碳/硅纳米复合球因其表面丰富的硅羟基、苯环、酚羟基等结构,为其功能化修饰提供了丰富的位点;另外,稳定的介孔骨架以及多级孔道结构为催化反应的进行提供了传质、传热的通道,是研究多相催化、仿生催化等的良好载体。本文在大量文献调研的基础上,结合本实验室在多孔碳/硅纳米复合球合成方面已取得的研究成果,围绕多孔碳球、多孔硅球以及介孔碳硅纳米复合球的有机功能基团功能化以及在催化中的应用开展了一系列探索与研究,主要取得如下结果:(1)本文通过以不同小分子胺(三乙醇胺、氨水、三(羟甲基)氨基甲烷)为碱源调控体系的pH,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,以正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,以酚醛树脂(间苯二酚和甲醛)为碳源,合成出了具有多种形貌结构的碳硅纳米复合材料,在此基础上,通过不同气氛处理可得到相对应的具有不同形貌、不同颗粒尺寸的介孔碳球(MCNs)、介孔硅球(MSNs)以及介孔碳硅纳米复合球(MSCNs),作为后续催化应用的载体。(2)以介孔碳/硅纳米复合球(MCNs和MSNs,MSCNs)为载体进行碱性有机基团功能化得到对应的催化剂,以Henry反应为探针反应进行碳-碳(C-C)偶联反应的研究。对比发现以介孔硅球为载体,通过硅烷偶联试剂AAPTMS共价接枝法得到的催化剂反应活性最佳,同时,在反应体系中引入极少量的感胶离子序列盐,能有效调控Henry反应的反应活性,并且与霍夫曼系列保持一致性,这种现象在MSNs,MCNs,MSCNs三个体系中均存在,进一步证实了这一现象的普适性。除此之外,进一步分析了其作用机理,由于感胶离子盐主要影响了体系中水的排布以及水分子之间氢键网络的构筑,从而影响了底物分子与活性中心的传质过程,最终实现了催化剂对反应性能的调控,在此基础上,对Henry反应的催化机制提出了更深的认识。(3)以介孔碳/硅纳米复合球(MCNs和MSNs,MSCNs)为载体,分别采用发烟硫酸蒸汽法和3-巯丙基三甲氧基硅烷(BTAMS)共价接枝法得到相应催化剂,以羟醛缩合为探针反应进行碳-氧(C-O)偶联反应的研究。发现以介孔碳球为载体,经发烟硫酸蒸汽法进行磺化所得的催化剂反应活性最好。进一步实验发现不同的底物在同一种催化剂中的反应活性有较大差异,这不仅与催化剂中活性中心的数目相关,反应物在催化剂中的扩散过程同样是不可忽视的。基于此,我们将表面改性后的MCN用于苯甲醛和乙二醇的反应,产率大大提高,进一步证实了载体表面环境对提高反应活性的重要性。