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环氧丙烷(PO)是一种重要的有机中间体,其下游产品广泛用作化工原料。随着当今经济的迅速发展,PO的需求量不断增加,其工业化生产受到广泛关注。目前工业化生产PO的方法有氯醇法、共氧化法以及H202直接氧化法(HPPO法)。这些方法存在着各自的缺点:氯醇法产生大量废水,共氧化法工艺流程复杂,HPPO法成本高,因此开发一种经济环保的工艺十分必要和迫切。丙烯直接气相环氧化反应生产PO具有绿色环保、经济性高等优点,成为目前研究热点。以钛硅材料为载体的负载型纳米Au催化剂在氢气-氧气共存体系中表现出优异的催化性能。在该体系中仍存在以下缺点:氢气效率低于50%、PO选择性低于90%,因此如何提高催化剂性能是该领域的研究重点。本研究以钛硅材料(钛硅分子筛TS-1、Ti/Si02)为载体负载纳米Au催化剂为研究对象,将其应用于氢气氧气共存时的丙烯气相环氧化反应体系。主要结果如下:首先,利用Si02微球和TEOS组成的双硅源为原料,以TPAOH为模板剂,通过水热法合成TS-1分子筛,考察SiO2/TEOS摩尔比、晶化时间、晶化温度等制备条件对载体的影响。借助X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射(DRUV-Vis)以及扫描电镜(SEM)进行表征分析。将以上制备的TS-1作为载体,通过尿素沉积法负载Au,对丙烯环氧化催化性能进行评价。研究结果表明,加入双硅源可以有效避免非骨架钛的产生、提高相对结晶度以及骨架钛相对含量,而且发现双硅源制备的TS-1形貌均为六方棱柱型。最佳制备条件是:SiO2/TEOS摩尔比8:1、晶化时间18 h、晶化温度170 ℃。此时,H2效率从10%提升到22.8%,PO选择性由72.9%提升到76.4%。其次,通过微波辐射法用NaOH溶液对单一硅源TEOS制备的TS-1进行改性,考察微波反应时间以及NaOH浓度对TS-1性能的影响。以NaOH处理后的TS-1为载体,用尿素沉积法制备金催化剂,对上述催化剂的丙烯环氧化催化性能进行评价。结果表明,碱溶液可以选择性TS-1上的硅原子,导致比表面积以及孔径变大,骨架钛含量增大,从而暴露更多的活性位点,使催化效果显著提升。最佳处理条件是:NaOH溶液浓度为0.015 M,微波处理时间9 s,此时,C3H6转化率从11.4%提升到14.7%,H2效率从10%提升到18.4%,PO时空产率由119.1 gpo/Kgcat/h 提升到 172.5 gpo/Kgcat/h。最后,采用溶胶-凝胶法制备无定形、三维虫洞结构的介孔Ti/Si02,探究制备条件三乙醇胺、去离子水以及四丙基氢氧化铵用量对载体的影响。将其作为载体,采用尿素沉积法负载Au,在催化剂制备过程中添加碱金属或碱土金属硝酸盐助剂,对丙烯环氧化催化性能进行评价,结合XRD、DRUV-Vis、FT-IR、TEM、BET表征手段,分析此类因素对载体结构以及Au颗粒大小的影响。结果表明,在Ti/三乙醇胺摩尔比为1/100、Ti/去离子水摩尔比为1/550、Ti/TPAOH摩尔比为1/10时,C3H6转化率达到12.3%,H2效率达到17.4%,PO时空产率达到156.1 gpo/Kgcat/h。碱金属或碱土金属硝酸盐助剂的加入使氢气效率提升明显由17.4%提升到29.8%,但是助剂的添加对C3H6转化率以及PO时空产率影响作用不明显。