含能材料是含有爆炸性基团或含有氧化剂和可燃物,并且能够独立地进行化学反应并输出能量的化合物或混合物。其在军事和民用领域都得到了广泛的使用,随着科技的进步,对含能材料的性能要求也越来越高,所以含能材料的研究一直都是各国科学研究中的热点问题。硝基甲烷（Nitromethane,简称NM）是结构最为简单的含氮含能材料,并且价格低廉,对它的性质和热分解机理研究有助于对更为复杂的含能材料的认识。虽然,目前已有大量对于硝基甲烷热分解的研究,但是分解机理仍然具有很大的争议。本文基于密度泛函理论的分子动力学模拟研究了硝基甲烷在不同温度和压缩态下的热分解反应,分析了硝基甲烷初始反应机理,主要产物布居数及组分的演化过程,还进行了拉曼光谱的模拟。本文研究结果主要从以下几个方面进行阐述:1.通过对不同温度和压缩态硝基甲烷结构与径向分布函数分析,可以得到,在2000K温度下,硝基甲烷的反应不明显,尽管增大体系压强,反应依旧很缓慢。在3000K和4000K温度下,硝基甲烷发生分解反应,并且生成的主要产物都包括N₂,H₂O,CO₂和形态不同的碳氮大分子。2.分析硝基甲烷分子及其主要分解产物随时间变化的曲线,可以得到,随着体系压缩率的不断增大,硝基甲烷分解速度不断加快,说明增大体系压力可以促进分解。反应中生成的H₂O的数量随着压缩率的增大而减少。氮气是稳定的分解产物,生成以后就不会参与后面的反应。3.研究硝基甲烷在高温（T=3000K、4000K）下初始断键类型发现,当压缩率为10%、20%时,表现为C-N键首先断裂,而压缩率为30%、40%时转变为C-H键断裂。还发现,虽然首先断键的类型相同,但是后续反应路径却存在差异。4.对硝基甲烷分解产物进行分析,我们发现硝基甲烷在不同压缩态的热分解反应中都会生成许多含碳与含氮小分子中间体,随着反应的进行它们分子间C-N、C-C成键逐渐形成长链大分子,并且在高压下,生成的长链更加容易弯曲,甚至闭合形成环状碳氮团簇。5.采用偶极-偶极极化模型近似处理方法,计算了硝基甲烷的拉曼光谱,我们通过与实验结果的对比表明采用这种方法得到的拉曼光谱还是较为合理的。