高压下稀土金属(Y,Sc和Lu)氢化物超导相的实验研究

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压力是一种重要的热力学常数,可以改变物质的结构和性质,还可以获得常规条件下无法获得的新材料。早在20世纪初的时候,理论研究者就认为氢气在高压的作用下会变成固体呈现出金属态,并有望成为室温超导体。但是,实验上获得金属氢所需要的压力不断提升,目前普遍认为金属氢的成功实现需要500 GPa的压力,这给实验研究者带来了很大的困难。直到2004年Ashcroft提出了“化学预压缩”这一概念,由于“化学预压”的作用使得富氢化合物在较低的压力下就能够实现金属化和超导电性,因此对富氢化合物展开研究成为金属氢研究的最佳替代途径。2014年,我们课题组理论预言的高温超导体H3S被德国、日本及我们小组的实验所证实,这一成果引领了在富氢化物中寻找高温超导体的研究热潮。2019年,La H10在高压下的成功合成及其250-260 K的高温超导电性进一步表明了在氢化物中寻找高温超导体的可行性,并引起了人们对稀土金属富氢化物的极大关注。前期的理论计算结果显示,稀土金属富氢化合物是高温超导体的理想候选体系,例如:Fm3 m-YH10在高压下是潜在的高温甚至室温超导体,P63/mmc-Sc H6和Im3 m-Lu H6分别在130 GPa和100 GPa具有129 K和273 K的高温超导电性。这些优异的超导材料亟待实验上的研究。我们选取稀土金属元素钇(Y)、钪(Sc)、镥(Lu)和氢气在高温高压下进行了实验合成以及超导电性研究,发现了几种新型的稀土金属氢化物超导相(I4/mmm-YH4、Fm3 mSc H3和Fm3 m-Lu H3),通过对比分析进一步探究了影响超导电性的关键性因素,得到了如下创新性结论:(1)实验上首次获得类笼状的高温超导相I4/mmm-YH4。选择YH2和氨硼烷作为初始反应物,通过金刚石对顶砧压力产生装置、激光加热技术及原位高压实验技术成功合成了类笼状的I4/mmm-YH4,并发现其超导转变温度Tc在155GPa时能达到88 K。通过施加不同磁场获得I4/mmm-YH4相的临界磁场为14-22T,与理论结果相一致。通过探究不同钇氢化物(YH4、YH6、YH7)之间的超导转变以及影响超导转变的可能因素,提出了影响富氢化合物超导电性的关键因素。与实验上已经获得的其他钇氢化物(YH6、YH9)相比,发现I4/mmm-YH4的合成压力以及稳定压力较低,将为在更加温和的条件下合成高温超导体提供指导。(2)实验上首次发现两种1:3配比的富氢化物超导相Fm3m-Sc H3和Fm3mLu H3。选择稀土金属元素(Sc、Lu)和氢气作为初始反应物,在高温高压条件下成功合成了Fm3m-ScH3和Fm3m-LuH3。结合原位高压电学测量,证实了它们在高压下的超导电性Fm3 m-Sc H3(P=131 GPa,Tc~18.5 K)和Fm3m-LuH3(P=122GPa,Tc~12.4 K)。然而之前的理论预测认为Sc H3在高压下(P>30 GPa)并没有超导电性,这与我们的实验结果是相违背的。目前的实验结果进一步表明,与其他的稀土金属元素Y、La及Ce相比,Sc和Lu更难形成含氢量高的氢化物。
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