【摘 要】
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如今,湿地土壤重金属污染问题越来越严峻,重金属在土壤中的迁移转化规律也越来越受到人类关注。微生物介导的铁还原过程是土壤中Fe（Ⅲ）还原的主要形式,影响着重金属的迁移转化,是一种重要的生物修复手段。腐殖酸（Humic acid,HA）是土壤有机质的重要组成部分,也是异化铁还原过程中的电子传递物质。但目前研究大多集中于重金属离子对异化铁还原过程的抑制作用,对异化铁还原过程,特别是腐殖酸-异化铁还原多元
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如今,湿地土壤重金属污染问题越来越严峻,重金属在土壤中的迁移转化规律也越来越受到人类关注。微生物介导的铁还原过程是土壤中Fe（Ⅲ）还原的主要形式,影响着重金属的迁移转化,是一种重要的生物修复手段。腐殖酸（Humic acid,HA）是土壤有机质的重要组成部分,也是异化铁还原过程中的电子传递物质。但目前研究大多集中于重金属离子对异化铁还原过程的抑制作用,对异化铁还原过程,特别是腐殖酸-异化铁还原多元结合作用下重金属的迁移转化规律还鲜有研究,而这对土壤中的重金属污染修复具有重大实际意义。因此,本文从微生物单菌落纯培养和土壤泥浆培养两种体系出发,在分析不同来源腐殖酸元素组成、紫外光谱及红外光谱基本性质的基础上,比较了电子传递物质对Fe（Ⅲ）还原过程的影响;以重金属铜（Cu）、铅（Pb）为研究对象,分析不同浓度Cu2+、Pb2+对Fe（Ⅲ）/HA-Fe（Ⅲ）还原过程的影响,并结合微生物Logistics方程展开讨论;同时,采用改进的BCR法提取各个形态的Cu、Pb,以探究电子传递物质对异化铁还原过程的影响、重金属Cu、Pb对腐殖酸-异化铁还原过程的影响及此过程中Cu、Pb的迁移转化规律,从而进一步深化重金属与腐殖酸-异化铁还原过程相互作用的认识。主要研究结果如下:（1）艾略特土壤腐殖酸（Elliott Soil Humic Acid,ESHA）和泥炭湿地腐殖酸（Pahokee Peat Humic Acid,PPHA）具有相似的元素组成和结构,但ESHA比PPHA拥有更高的腐殖化程度和更多的醌基基团。电子传递物质（HA、AQDS）可以促进Fe（Ⅲ）还原,体现在Fe（Ⅲ）还原速率和Fe（Ⅱ）产生量的增大,且促进程度随添加浓度的增大而增强。重金属Cu、Pb抑制Fe（Ⅲ）还原,随着Cu2+、Pb2+浓度增大,抑制程度增强,甚至不发生Fe（Ⅲ）还原反应,但0.5 mmol·L-1Pb2+起促进作用;重金属Cu、Pb抑制HA-Fe（Ⅲ）还原,随Cu2+浓度增大,抑制程度增强,而Pb2+浓度在大于1.0 mmol·L-1后才开始抑制Fe（Ⅲ）还原。腐殖酸的加入减弱了Cu、Pb的抑制作用。（2）只有在土壤含有充足碳源的情况下,腐殖酸才能在微生物和Fe（Ⅲ）之间进行电子传递。随着外源碳源葡萄糖的浓度增加,Fe（Ⅲ）还原效果先增强后降低;随着电子传递物质（HA、AQDS）的浓度增加,Fe（Ⅲ）还原效果先增强后降低。在土壤Fe（Ⅲ）还原过程中,Cu抑制Fe（Ⅲ）还原,且Cu2+添加浓度越大,抑制作用越明显,表现为Fe（Ⅲ）还原速率和Fe（Ⅱ）产生量的降低;而Pb可以促进Fe（Ⅲ）还原,促进程度随Pb2+浓度增加而增强。在土壤HA-Fe（Ⅲ）还原过程中,Cu对Fe（Ⅲ）还原的抑制程度随Cu2+浓度的增加而增强;添加100、800 mg·kg-1Pb2+会抑制Fe（Ⅲ）还原,而400 mg·kg-1Pb2+仍起促进作用。与纯培养体系一致,腐殖酸的加入强化了Fe（Ⅲ）还原过程,使得Cu的抑制程度减弱,但对Pb组的强化程度不及对照组。（3）湿地土壤中Cu的存在形态主要为可还原态和可氧化态,Pb的存在形态主要为酸提取态和可还原态,迁移性较高。随着Fe（Ⅲ）还原过程的进行,供试土壤中Cu、Pb迁移性和生物有效性增加,表现为酸提取态含量增加;外加50、200 mg·kg-1Cu2+土壤中Cu主要由可还原态向可氧化态转化,800 mg·kg-1Cu2+土壤中Cu受到活化,表现为向稳定性更低的酸提取态转化;外加100、800 mg·kg-1Pb2+土壤中Pb受到活化,主要表现为残渣态和可氧化态向可还原态、酸提取态的转化。随着HA-Fe（Ⅲ）还原过程的进行,供试土壤、外加各个浓度Cu2+土壤、外加各个浓度Pb2+土壤中Cu、Pb稳定性均提高,生物有效性均有所降低,具体表现为可氧化态和残渣态含量增加,可见腐殖酸的存在加强了土壤对Cu、Pb的固定。
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