有机太阳能电池给受体界面激子复合会影响其光电转换效率,从而影响电池的性能,所以对界面激子复合的研究非常重要。本文以密度泛函理论(density functional theory,DFT)和含时密度泛函理论(time-dependent density functional theory,TDDFT)为理论基础,对有机太阳能电池给受体界面:有机平面小分子/富勒烯界面并五苯(pentacene)/富勒烯(fullerene,C60),染料分子/富勒烯界面酞菁(phthalocyanine,Pc)/富勒烯,酞菁铜(copper phthalocyanine,Cu Pc)/富勒烯以及有机聚合物/富勒烯界面4-聚噻吩(4-poly thiophene,T4)/富勒烯,6-聚噻吩(6-poly thiophene,T6)/富勒烯进行界面激子复合的理论研究。对给体分子Pentacene,Pc,Cu Pc,T4,T6和受体分子C60分子进行构型优化,再构建并优化Pentacene/C60界面、Pc/C60界面、Cu Pc/C60界面、T4/C60界面和T6/C60界面后,进行一系列计算。计算轨道能级并分析。300 K温度下对五对界面进行玻恩—奥本海默分子动力学模拟,构型演化以及轨道能级演化结果表明五对界面都达到了动力学平衡,说明300 K时五对界面构型的稳定合理性。通过范围分割的含时密度泛函理论(range-separated time-dependent density functional theory,range-separated TDDFT),计算不同时刻界面构型下的激发态能量和电荷密度。通过傅里叶变换公式处理所有动力学构型下给受体界面的最低激发态能量,得到各个界面的声子模式,分析了影响五对界面激子复合的主要振动模式。最后通过非绝热从头算分子动力学方法计算得出最低激发态复合到基态的时间变化关系,以此说明界面激子复合。激子复合速率Cu Pc/C60界面的激子复合最快,而Pc/C60和T6/C60界面的激子复合最慢。研究结果表明,Pentacene/C60界面激子复合不会对太阳能电池的性能产生影响,金属铜会大大加速激子的复合,增加聚合物的聚合度可以减慢激子复合。