随着能源需求巨大的动力汽车、大型储能站等新兴行业的蓬勃发展,开发具有高能量密度、高安全性、长循环寿命的新型锂离子电池迫在眉睫。近年来,氧化亚硅（SiO）由于其理论比容量高、脱嵌锂电位适宜、循环充放电寿命较长、储量丰富、环境友好等优势成为了当前最有实际应用前景的锂离子电池负极材料之一。然而,SiO材料固有的低本征电导率和循环过程中遭遇的体积变化效应仍是制约其实际商业化的主要技术障碍。因此,本课题以微米级SiO作为原材料,三聚氰胺作为氮源,分别以柠檬酸和高熔点沥青作为碳源制备了氮掺杂碳/氧化亚硅复合负极材料,并在此基础上,通过添加氧化石墨烯溶液烧结制备了石墨烯/氮掺杂碳/氧化亚硅复合负极材料。1.本文成功开发出一条简单绿色的基于微米级SiO材料的“一锅式”烧结改性路线,通过第二相材料结合氮原子掺杂得到了电化学性能显著提升的新型复合负极材料。2.在文中分别研究了碳源、烧结温度和三聚氰胺添加量这三个关键因素对制备材料表面形貌、微观结构和储锂性能的影响。根据对比不同碳源包覆的复合材料的表征结果和电化学性能,发现以柠檬酸作为SiO/NC的碳源是一种更优的选择。根据对比不同烧结温度对复合材料电化学性能的影响,发现700°C×4 h为本试验的最优烧结条件。根据对比不同三聚氰胺添加量对复合材料电化学性能的影响,发现SiO、三聚氰胺、柠檬酸的物质质量比为1:3:1时为本试验最优氮掺杂量。对在最优条件下制备的改性样品SiO/NC采取了常规表征手段分析,可以得知在基体SiO材料表面具有一层均匀的氮掺杂碳包覆材料,厚度约为20 nm。碳包覆层与氮原子的相结合能促使复合材料显示出比SiO原料更好的电化学性能,在100mA g^-1的电流密度下,SiO/NC的首次可逆容量和初始库伦效率分别从777 mAh g^-1、62%提高到1280 mAh g^-1、71%。与原始SiO仅能提供的464 mAh g^-1脱锂容量相比,SiO/NC在2000 mA g^-1的大电流密度下仍然释放出880 mAh g^-1脱锂容量。此外,SiO/NC以1000 mA g^-1电流密度经历150次循环后的容量保持率高达90.5%,而SiO原料在同等情况下却只有8.6%的容量保持率。3.在SiO/NC复合材料的基础上利用氧化石墨烯溶液的热还原制备了石墨烯/氮掺杂碳/氧化亚硅复合材料,文中探究了还原石墨烯材料对SiO/NC改性样品电化学性能的影响。与SiO/NC电极材料相比较而言,rGO-SiO/NC电极材料的循环性能和倍率特性都得到了显著的提升。在100 mA g^-1电流密度下,石墨烯改性样品的首次嵌锂容量从1905 mAh g^-1提高到2286 mAh g^-1,首次脱锂容量从1355mAh g^-1增加到1694 mAh g^-1,相应的首次库伦效率也从71.1%提高到74.1%。而以1000 mA g^-1电流密度经历150次循环后,rGO-SiO/NC样品仍能输出高达966mAh g^-1可逆容量,相反SiO/NC只能保留780 mAh g^-1可逆容量。此外,它还具有较好的倍率特性,在2000 mA g^-1大电流密度下仍能提供高达928 mAh g^-1脱锂容量。