【摘 要】
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近年来我国日益增长能源需求促使了煤化工行业的迅速发展,煤气化技术作为一项环保、高效的洁净煤技术而被广泛应用,伴随而来的问题是气化过程产生的煤气化渣越来越多、难以利用。由于不同地区煤质差异的原因,宁东地区的煤气化粗渣只能在地面做高规格防渗处理后填埋堆积。这样的处理方式不仅浪费了土地资源,还大大增加了企业的成本,更重要的是对当地环境及周围居民的健康状况造成了极大的危害。针对以上紧迫的问题,现阶段急需一
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近年来我国日益增长能源需求促使了煤化工行业的迅速发展,煤气化技术作为一项环保、高效的洁净煤技术而被广泛应用,伴随而来的问题是气化过程产生的煤气化渣越来越多、难以利用。由于不同地区煤质差异的原因,宁东地区的煤气化粗渣只能在地面做高规格防渗处理后填埋堆积。这样的处理方式不仅浪费了土地资源,还大大增加了企业的成本,更重要的是对当地环境及周围居民的健康状况造成了极大的危害。针对以上紧迫的问题,现阶段急需一种高效、经济、环保的煤气化粗渣资源化利用方式来解决目前的环境危机。为此,本文通过对煤气化粗渣物理化学性质的研究,确定了高度资源化的应用方案;利用煤气化粗渣硅铝含量高的特性将其制备成高附加值的沸石材料,结合XRD、BET、F-SEM、FT-IR、TG-DSC等技术手段对制备的沸石进行表征与分析,并优化制备方案,根据沸石多孔道和大比表面积的特性探究对废水中氨氮的去除效果。本文主要研究结论如下:(1)在以煤气化粗渣、氢氧化钠和去离子水为原料,不外加硅源铝源、不加模板剂以及合成NaP型沸石时不需要高温煅烧的情况下,优化碱熔融法和一步水热法成功制备了晶相单一、晶体形貌规则、热稳定性良好、比表面积大和双孔结构(微孔和介孔)的FAU和NaP型沸石。研究发现,氢氧化钠提供的Na+有利于促进沸石晶体的形成,H2O/SiO2摩尔比为60是合成FAU型沸石的关键,调节摩尔比为SiO2:Al2O3:Na2O:H2O=5.2:1.0:5.0:100是合成NaP型沸石的核心。通过优化多种制备条件,得到最佳FAU型沸石比表面积为509.88 m2/g,平均吸附孔径为7.61 nm,最佳NaP型沸石比表面积为161.06 m2/g,平均吸附孔径为5.57nm。相比而言,NaP型沸石的制备工艺更加简单、生产成本更加低廉、更易于工业化,仅需在煤气化粗渣中加入少量氢氧化钠和微量去离子水,陈化12 h,105℃下晶化12 h便可获得。(2)采用最优参数条件下制备的FAU和NaP型沸石,考察了在处理废水中氨氮时各种因素对去除率的影响。研究发现,NaP型沸石的去除效果和经济性明显优于FAU型沸石,两种沸石的双孔结构以及晶格中存在的阳离子都有助于NH4+进行离子交换。处理氨氮浓度100 mg/L的废水时,最佳吸附参数为:吸附剂投加量20g/L,溶液pH=7,震荡速率180r/min,吸附时间90min,吸附温度25℃。此时,NaP型沸石最佳去除率可达92.45%。本论文研究了两种制备FAU和NaP型沸石的新方法,这大大降低了制备这两种沸石的成本,为煤气化粗渣的资源化利用提供了一种新途径。其中,将煤气化粗渣制备成NaP型沸石并应用于废水中氨氮去除的方法具有工艺简单、成本低廉、能耗水耗少、系统集成度高和易于工业化等优点。该研究方案不仅解决了煤气化粗渣大规模堆积带来的严峻环境问题,还大大降低了企业处理废弃物的成本,达到了“以废治废”的目的,极具工业化应用前景。
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