石墨烯具有突出的物理和化学性质——优异的导电、导热能力,良好的力学性能,大的比表面积和化学稳定性等,在二次电池正负极材料中得到广泛的应用。目前,石墨烯/FeF₃·0.33H₂O、石墨烯/磷烯和石墨烯/六方氮化硼异质结在储能上有着广泛的应用前景。但石墨烯与FeF₃·0.33H₂O之间的吸附机理,石墨烯/磷烯和石墨烯/六方氮化硼异质结在非锂金属离子上,尤其是多价金属阳离子上的储能机理有待在原子尺度上展开深入的研究。因此,本文采用第一性原理方法对其展开理论计算研究,从电子、原子尺度上揭示其物理化学规律,为实验提供重要的理论指导。其具体内容如下:（1）石墨烯/FeF₃·0.33H₂O的结构设计。首先,当（35）?_F的范围在-1.92 eV到-0.30eV时,FeF₃·0.33H₂O（002）-F相较于FeF₃·0.33H₂O（002）-FeF要更加稳定。通过计算吸附能表明,在FeF₃·0.33H₂O（002）-F上垂直吸附石墨烯纳米片（GNS）,有着热力学稳定的结构。随着GNS层数的增加,FeF₃·0.33H₂O/GNS异质结的结构稳定性逐渐降低。阳离子掺杂是一种增强GNS在FeF₃·0.33H₂O（002）表面上垂直吸附的有效方法。通过离子筛选,可知引入最佳掺杂离子Hf后,形成了由Hf、F、O原子组成的六配位的多面体界面结构,从而增强了GNS在FeF₃·0.33H₂O（002）表面上的垂直吸附作用。（2）石墨烯/磷烯异质结的储锌机理研究。锌在单层石墨烯扩散系数为4.3×10^-33 cm²/s;在单层磷烯上扩散系数为6.0×10^-33 cm²/s。石墨烯/磷烯异质结的平面内刚度在扶手型方向和锯齿型方向分别为C_x=371 N/m和C_y=438 N/m。相比于单层石墨烯与单层磷烯来说,石墨烯/磷烯异质结的力学特性更为优异,能够抵抗更大的应力应变。石墨烯/磷烯异质结表现出较高的嵌锌容量,优异的锌离子扩散能力和较高的平面内刚度。（3）石墨烯/六方氮化硼异质结的储镁机理研究。镁离子在单层石墨烯扩散系数为8.90×10^-33 cm²/s;镁离子在单层六方氮化硼中扩散系数为1.84×10^-22 cm²/s。单层石墨烯的平面内刚度为C_2D=339 N/m;单层六方氮化硼的平面内刚度为C_2D=274 N/m;石墨烯/六方氮化硼异质结的平面内刚度为C_2D=571 N/m。相比于单层石墨烯与单层六方氮化硼来说,石墨烯/六方氮化硼异质结的力学特性更为优异,能够抵抗更大的应力应变。石墨烯/六方氮化硼异质结表现出较高的嵌镁容量,优异的镁离子扩散能力和较高的平面内刚度。