【摘 要】
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基于我国富煤贫油少气的资源结构,甲醇与轻烃耦合芳构化可以在一定程度上缓解我国石油资源减少,炼化企业副产低附加值轻烃难以高效利用的问题,从而助力改善我国资源供给结构,提高煤炭资源利用率,践行经济可持续发展战略。催化剂是该耦合工艺的研究重点,虽然ZSM-5分子筛的五元环单元结构满足低碳芳构（BTX）的择形选择性,但传统催化剂还不足以满足工业生产要求,存在BTX选择性低,易失活等问题。因此本文通过合成并
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基于我国富煤贫油少气的资源结构,甲醇与轻烃耦合芳构化可以在一定程度上缓解我国石油资源减少,炼化企业副产低附加值轻烃难以高效利用的问题,从而助力改善我国资源供给结构,提高煤炭资源利用率,践行经济可持续发展战略。催化剂是该耦合工艺的研究重点,虽然ZSM-5分子筛的五元环单元结构满足低碳芳构（BTX）的择形选择性,但传统催化剂还不足以满足工业生产要求,存在BTX选择性低,易失活等问题。因此本文通过合成并改性ZSM-5分子筛,考察不同改性方法对耦合芳构化反应的影响,对比优化出较好的改性方法,最后对耦合芳构化工艺条件进行了优化。首先通过水热法合成了不同硅铝比的ZSM-5分子筛,并对分子筛进行了系列表征,以甲醇和正己烷（轻烃模型化合物）为原料,质量比为7:3,在420℃,0.5 MPa,2.0 h-1条件下利用固定床反应器对该系列催化剂进行评价,从而优选出适宜的催化剂硅铝比。基于评价结果发现当硅铝比为50时,甲醇和正己烷转化率均在99.1%以上,芳烃选择性为22.5%,BTX选择性为18.8%,BTX中以甲苯和二甲苯为主。基于硅铝比为50的HZSM-5,对分子筛进行改性:碱钝化改性考察了Na OH浓度及处理时间的影响,结果表明,在60 min,65℃条件下,利用0.2 mol/L Na OH处理后的耦合芳构化效果较好,芳烃选择性明显提高,但主要是提高了重质芳烃的选择性,不满足多产轻质芳烃（BTX）的要求;通过浸渍法引入Zn进行改性,结果表明当浸渍量为2%时催化剂性能较好,芳烃选择性达33.4%,BTX选择性为27.7%,甲苯和二甲苯选择性明显提高,分别为12.5%和11.6%;通过同晶取代法引入不同掺杂量的Zn,同样在2%时,耦合芳构化反应性能较好,芳烃选择性为33.2%,BTX选择性为26.9%,甲苯选择性11.1%,二甲苯选择性为13.2%。基于浸渍2%Zn催化剂,对耦合芳构化反应条件进行了优化并考察了其稳定性,得出最佳工艺条件为:435℃,0.5 MPa,2.0 h-1。在该条件下芳烃选择性达34.6%,BTX选择性为30.7%,其中甲苯选择性最高达14.3%,二甲苯选择性为12.5%。催化剂在16 h内活性较高,进一步延长反应时间,活性下降显著,稳定性还有待进一步提高。
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