电子学器件的小型化是未来信息技术的基础。石墨烯纳米结构和有机分子被认为是构建未来纳米尺度电子学器件理想的两种基本单元。石墨烯纳米结构,即纳米尺度的低维sp²碳原子结构,具有比单层石墨烯更优良的电子学特性,比如引入能隙和碳原子磁性等,从而适用于未来纳米器件的设计与构筑。石墨烯纳米结构的形状、尺寸、边界、缺陷和外来原子吸附物等具体形貌与原子构型对其电子学性质有很大的影响。因此,可控制备高质量原子级精确的石墨烯纳米结构并研究其奇特的电子学和自旋电子学性质是构筑石墨烯基纳米电子学器件必要前提。此外,研究和理解有机分子的电子态并对其进行调控,可以构筑新型的单分子器件。卟啉类分子具有良好的化学稳定性,独特的光学和电子学特性。吸附在固体表面的卟啉分子是研究和理解单分子的自旋态和声子振动模式一个重要体系。本论文通过自下而上的温度程序控制法（temperature program growth,TPG）以及自上而下的氢等离子体刻蚀与沉积技术,在Ir（111）、HOPG（0001）和Ru（0001）表面上,成功制备了几种高质量的石墨烯纳米结构。利用具有原子尺度空间分辨与电子态表征能力的低温扫描隧道显微镜以及扫描隧道显微谱（LT-STM/STS）,对所制备的石墨烯纳米结构的边界、缺陷与氢原子吸附的原子构型及其电子态进行了一系列研究。同时,本文也对在Au（111）表面上FeF₂₀TPP分子的自组装结构,电子态和低能振动模式进行了研究。最后,为进一步研究石墨烯纳米结构和有机分子的自旋极化性质做准备,成功获取了体材料镍（Ni）针尖并实现自旋极化STM技术。本文主要分为以下五个部分:一.石墨烯纳米岛Si插层及边界态。零维石墨烯纳米岛边界尺寸小且组合多样,研究其锯齿型（zigzag）边界和自旋极化边界态有助于深入理解碳原子磁性并构筑纳米尺度石墨烯基自旋电子学器件。通过在石墨烯与Ir（111）之间插入单层Si获得类自由态的石墨烯纳米岛,可以有效解决由于边界与基底的强相互作用而无法观测到边界态的问题。通过自下而上法在Ir（111）上成功制备了六边形的石墨烯岛,并具有高质量的原子级精确的zigzag边界。STS显示,石墨烯的边界态由于边界与Ir表面的强相互作用而无法被观测到。为了减弱这种强相互作用,在石墨烯岛与Ir表面之间的界面插入一层Si原子作为缓冲层,使得石墨烯岛的边界与Ir的相互作用力大大减弱。在插Si后,通过LT-STM/STS实验并结合密度泛函理论（DFT）计算表明费米面附近的电子态为zigzag边界上的边界态。进一步研究插Si后不同尺寸的石墨烯纳米岛的边界态发现,由于尺寸受限导致的量子限域效应,石墨烯边界态随着石墨烯岛的尺寸的变大向费米面处偏移。这种通过Si插层研究石墨烯纳米岛边界态的方法为研究金属衬底上高质量石墨烯纳米结构自旋极化边界态提供了新的思路。二.石墨烯纳米岛原子级精确可控操纵及物性调控。对石墨烯纳米岛进行原子级可控操纵可以构建新奇和复杂的石墨烯纳米结构,是构筑石墨烯基电子学器件的重要的途径之一。通过高温退火方法,使石墨烯纳米岛进行拼接融合,构筑原子构型均一的晶界结构:首先通过氢原子刻蚀将HOPG表面最上层刻蚀成纳米尺度的石墨烯孔洞。在更高的1000^?C退火,石墨烯孔洞开始融合,孔洞连接处形成石墨烯纳米带。进一步升高到1200^?C时,石墨烯纳米带被撕裂成小片并融合成圆盘形石墨烯纳米岛。LT-STM/STS结合DFT计算表明,石墨烯岛在融合拼接过程中可以形成一维的由五元环和七元环组成的周期性排列的具有32^?转角的5-7-5-7晶界。晶界两侧石墨烯的自由电子散射行为受到石墨烯与基底堆垛形式的调制。同时,在4.2 K下利用STM的针尖操纵技术,可以将石墨烯岛进行如折纸般折叠。折叠后形成双层石墨烯折叠结构,并形成封闭的石墨烯边界。对同一个石墨烯岛沿着不同方向进行折叠与解折叠,可以实现对封闭边界的原子构型的精细调节。STS测量发现,折叠边界的电子态也相应地随原子构型的变化而受到调制。利用高温退火融合和低温STM针尖操纵技术构筑晶界和折叠结构并且对其原子构型和电子态的精细操纵,为设计和构筑复杂石墨烯纳米结构并研究其电子学特性提供了新的思路。三.均一构型氢化石墨烯的制备与各向异性能带结构。由于氢原子的有序化学吸附可以增加本征石墨烯的自旋轨道耦合,引入能隙和磁有序,均一构型的氢化石墨烯被认为是一种具有新奇性能的石墨烯衍生新型二维材料。目前,有序氢化石墨烯的面积太小（100 nm以下）,构型不均一,是有序氢化石墨烯的实际应用的最大瓶颈。选择Ru（0001）上生长的大面积高质量的单晶石墨烯,通过等离子发生器产生的氢原子吸附,成功制备结构均一的部分氢化石墨烯。STM测量结合DFT计算的结果表明这种结构中氢原子吸附在石墨烯晶格特定的^√3×^√3/R30^?位置,形成新的周期为2.54 nm的摩尔超结构。理论计算发现,这种部分氢化石墨烯展现很强的各向异性的能带结构:在一个方向上展现导带和价带相交于狄拉克点的半金属特征而在另一个方向上展现具有能隙的半导体特征。大范围（250 nm×250nm）的STM图像显示,相比于其它氢化石墨烯的工作,这种氢化石墨烯尺寸最大,质量最高,为通过外来原子和分子修饰构筑石墨烯衍生的新型二维材料提供了直接的证据。四.Au（111）上FeF₂₀TPP的极低能（<20meV）振动的探测。有机分子的低能振动导致的分子内部电子空穴快速分离一直被认为是光合作用中高转换效率的一个重要原因。但是,目前研究报道的有机分子的振动能量都在100 meV量级。因此,研究有机大分子的极低能振动有助于理解分子在光合作用中高转换率以及有关物理化学现象。首先,在4.2 K下,FeF₂₀TPP中心测量的STS中可以观测到一个位于费米面处的’谷’,然而,在0.4 K下相同位置采集的STS中变成了两对关于费米面对称的的台阶。在0.4 K下,通过在不同强度垂直于样品表面的磁场下和不同空间位置上STS的测量,结合相关理论计算,揭示出在4.2 K下位于费米面的谷特征并不是来源于近藤效应和磁激发引起的非弹性隧穿,而是分子的极低能量（低于20 meV）振动激发打开的非弹性隧穿通道所致。这一结果也预示,极低能振动激发很可能是目前类似尺寸的有机大分子上发现的费米面的谷信号的真正来源。五.适用于自旋极化STM的体材料Ni针尖的成功获取。自旋极化STM是在原子尺度研究石墨烯和有机分子的自旋极化性质的重要途径之一。而实现STM的自旋极化分辨的关键在于磁性针尖获取。与之前在电化学腐蚀过程中施加恒定电压腐蚀针尖的方法不同,设定恒定的腐蚀电流可以得到了一个稳定的腐蚀过程并高效制备出体材料Ni针尖。利用恒定电流电化学腐蚀方法成功获取的Ni针尖能应用于STM测量并得到高质量的原子级分辨STM图像。而且,通过对于自旋极化体系的标准样品,即Cu（111）表面的三角形钴（Co）岛进行表征证明,所制备的Ni针尖能成功获取自旋极化信号,从而证明它适用于自旋极化STM的测量。Ni针尖的成功获得,为下一阶段研究石墨烯与有机分子纳米结构的自旋极化性质奠定了坚实的基础。