【摘 要】
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基于网状化学中金属-有机框架(MOFs)、超分子有机框架(SOFs)和氢键有机框架(HOFs)构筑思想启发,本论文在瓜环基超分子自组装体设计与制备过程中,引入系列刚性有机酸配体进入“Q[n]-Mn+”体系中,通过有机酸配体“桥连”作用,使得瓜环与金属离子易得的“分子碗”、分子胶囊、一维超分子链等简单结构,构筑成二维或三维超分子框架结构。可预见多孔的瓜环基超分子框架结构将在气体分子、有机污染物、重金
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基于网状化学中金属-有机框架(MOFs)、超分子有机框架(SOFs)和氢键有机框架(HOFs)构筑思想启发,本论文在瓜环基超分子自组装体设计与制备过程中,引入系列刚性有机酸配体进入“Q[n]-Mn+”体系中,通过有机酸配体“桥连”作用,使得瓜环与金属离子易得的“分子碗”、分子胶囊、一维超分子链等简单结构,构筑成二维或三维超分子框架结构。可预见多孔的瓜环基超分子框架结构将在气体分子、有机污染物、重金属离子等环境污染物的识别、捕捉及吸附去除,具有应用潜力。本论文选4,4’-联苯二磺酸(H2L1)、2,2’-二硝基-[1,1’-联苯]-4,4’-丙二酸(H2L2)、3,4’,5-联苯三羧酸(H3L3)、3,3’,5,5’-联苯四甲酸(H4L4)、1-(3,5-间苯二羧酸)-4,4’-联吡啶盐酸盐(H2L5)等五种配体作结构导向试剂,基于碱土金属离子、重稀土金属离子为金属离子源,分别在Q[5]、Q[6]和Q[7]三大体系,共获得17种瓜环基超分子自组装体。在Q[5]体系中获得了7种超分子自组装体结构,其中2,3,4和7具有孔道的三维超分子框架结构。在Q[6]-M碱土2+体系中,获得了3种自组装体材料,其中9形成了三维孔道结构,但是由于体系存在NO3-离子而被占据;在Q[6]-M3+重稀土体系中,成功获得了3种同构的,具有一维正电性孔道的六元瓜环基超分子框架结构(12-14),其有望应用于电负性环境污染物的识别、捕捉及吸附等研究。在Q[7]-M碱土2+体系中,获得的三种超分子自组装体15,16,17,均为具有孔道结构的三维超分子框架结构。对具有一定孔结构的超分子自组装体2、3、7和12性能试验结构,结果表明:四种自组装体对腺嘌呤(A)具有良好的选择性识别,有望用于检测腺嘌呤(A)的发光探针材料开发。此外,7对抗生素NFX(诺氟沙星)的传感能力具有高效的荧光识别。
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