【摘 要】
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工业的快速发展导致气态污染物的大量排放。气态污染物不仅影响人们的生活环境质量,对人们的健康也产生了日积月累的危害。近年来,对气态污染物方面的研究不胜枚举,但从原子水平上对气态污染物与催化剂的相互作用、催化反应的内在机理等方面的研究还知之甚微。因此,利用密度泛函理论（DFT）模拟、研究和预测污染物的微观反应过程,结合动力学、热力学等计算分析手段来阐明反应过程的内在机理具有一定的科学价值。本论文使用M
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工业的快速发展导致气态污染物的大量排放。气态污染物不仅影响人们的生活环境质量,对人们的健康也产生了日积月累的危害。近年来,对气态污染物方面的研究不胜枚举,但从原子水平上对气态污染物与催化剂的相互作用、催化反应的内在机理等方面的研究还知之甚微。因此,利用密度泛函理论（DFT）模拟、研究和预测污染物的微观反应过程,结合动力学、热力学等计算分析手段来阐明反应过程的内在机理具有一定的科学价值。本论文使用Materials Studio计算软件中的量子力学程序Dmol3来实现理论化学计算,研究过渡金属双原子催化体系对气态污染物的吸附和催化氧化行为,探讨他们作为吸附剂和催化剂的潜力,并为气态污染物的资源化处理提供新的思路和理论参考。（1）本论文通过DFT计算了以过渡金属双原子掺杂在连接体缺失的UiO-66上的催化体系M/UiO-66（M=Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn和Cd）对烷烃、烯烃、炔烃的吸附作用。计算发现,对比原始UiO-66,M/UiO-66与不饱和的烯烃、炔烃形成了非常强烈的相互作用,伴随着大量的电荷转移,显著提升了UiO-66的吸附性能,是一种结构稳定,并且能高效吸附VOCs的吸附剂。除此之外,还探究了造成不同M/UiO-66与不同VOCs吸附效果差异的内在原因,发现过渡金属的d轨道能带性质的不同对VOCs的吸附有较大影响。总之,我们的工作为理解催化剂的结构与其对污染物的吸附性能之间的关系提出了一些独特的见解,同时也为其他科研工作者设计高效VOCs吸附剂提供了理论指导。（2）本论文通过DFT计算了M/UiO-66（M=Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn和Cd）对CO的氧化作用,并且详细研究了M/UiO-66上的三种氧化机制（ER、LH和TER）。最终发现,Zn、Cd、Cu和Pt-DAC（Double-Atom Catalyst,DAC）均以ER机制为最佳机制,其余体系Pd、Ag和Au-DAC则以TER机制为最佳机制,而LH机制在所有的DAC中都未能成为主导机制。与原始的UiO-66相比,所有M/UiO-66都显著提高了对CO的氧化性能。在这些DACs中,催化性能最好的是Zn-DAC的ER机制,速率决定步骤能垒为0.14 e V,和Ag-DAC的TER机制,速率决定步骤能垒为0.22 e V。此外,本论文分别从几何结构、电子结构和吸附能三个方面提出了影响CO氧化的三个一般规律。综上所述,本论文为成功氧化CO提供了一些高效的双原子催化体系,并为理解催化剂结构与活性之间的关系提出了独特的见解,为工业去除CO提供了理论指导。综上所述,本论文提供了一系列高效吸附VOCs和氧化CO的过渡金属双原子催化剂,不仅实现气态污染物的绿色净化,还明确了催化剂的结构-效应关系与污染物的净化机理,为气态污染物的深度净化以及为设计高效处理气态污染物的催化剂提供了理论基础,具有一定的现实意义和科学价值。
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