温度/pH双重敏感性离子型纳米复合水凝胶的合成及性能研究

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智能水凝胶对外界刺激具有应答性,可以应用在多个领域。传统有机交联剂交联形成的有机水凝胶通常机械强度较差,不能满足实际应用。以无机锂藻土(Laponite)做交联剂合成的纳米复合(NC)水凝胶机械强度可达有机水凝胶的10倍,为提高智能水凝胶的强度提供了参考。Laponite的表面带有大量的负电荷而边缘带有少量的正电荷,当功能性离子单体加入时,会造成Laponite聚集或沉降,难以得到均匀的NC水凝胶。本工作的主要目的是以Laponite作为交联剂,通过功能性离子单体在Laponite分散液中原位聚合,制备具有优异力学性能和刺激响应性的离子型NC水凝胶。本工作的主要内容和结果如下:(1)以Laponite为交联剂,通过阳离子单体甲基丙烯酸N,N-二甲氨基乙酯(DMAEMA)和N,N-二乙基丙烯酰胺(DEA)在Laponite分散液中原位自由基聚合,合成了具有温度/pH双重敏感的阳离子型聚(DEA-co-DMAEMA)/Laponite NC水凝胶。考察了单体比例和Laponite含量对水凝胶的机械性能,温度和pH敏感性的影响。提高DEA与DMAEMA的比例或Laponite含量会降低水凝胶的低临界相转变温度(LCST,26oC-29oC)。水凝胶的溶胀率随着pH的增加呈下降趋势。分别研究了不同温度下水凝胶在乙醇-水溶液和丙酮-水溶液中的溶胀能力,在纯水,乙醇和丙酮中的溶胀率分别为60 g/g,49 g/g和34 g/g。NC水凝胶的压缩强度随着DMAEMA含量的增多和Laponite含量的降低而降低,最大压缩强度可高达2219 kPa(95%压缩形变)。水凝胶在五次循环压缩后仍具有很好的弹性性能。(2)以Laponite为交联剂,表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)辅助分散下,采用阴离子单体丙烯酸(AA)在Laponite分散液中原位自由基聚合,合成了具有温度/pH双重敏感性PAA/Laponite NC水凝胶。研究了SDS用量对机械性能的影响。随着SDS的增多,断裂伸长率增大至2000%,拉伸强度可达162 kPa。透明度测试结果表明水凝胶具有可逆的温度敏感性。随着SDS的增多,响应速度越快,最快可在150 s内完成温度刺激应答。(3)通过紫外可见分光光度测试,旋转粘度测试,TEM,荧光光谱等手段研究了凝胶及其聚合液的相关性质,发现SDS辅助合成的PAA/Laponite NC水凝胶的温度敏感性不仅与Laponite,单体和SDS的相互作用力有关,还与单体结构有关。在高温时,Laponite与PAA的作用力降低,SDS与Laponite因静电或极性作用结合,导致SDS辅助合成的PAA/Laponite NC水凝胶透明度很低;而在低温时,Laponite与PAA通过非共价作用结合,SDS以一维珠状聚集在PAA链周围,导致整体透明度很高。
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