全氮化合物是一种新型的高能量密度材料,如果研制成功将会在火箭推进剂、烟火剂、炸药等领域发挥重要的作用,所以对于它的研究是当代研究的热点之一。合格的高能量密度材料通常满足高放热性和高稳定性两个要求。首先,高放热性的含义是化合物在分解时可以释放出大量的热,而全氮化合物一般都满足这个条件。其次,高稳定性就是化合物具有良好的动力学稳定性。但是能释放出大量热的化合物通常在动力学时是不稳定的,全氮化合物也是如此。所以如何在维持高放热性的同时提高全氮化合物的动力学稳定,是化学工作者面临的挑战之一。到目前为止,在实验上已经合成几种含有奇数氮原子的纯氮化合物,而含偶数氮原子的全氮化合物尚未被合成。本文预测了两种含偶数氮原子的全氮分子N44-和N6n-阴离子,并对其稳定性进行了研究。在此基础上,引入杂原子与N44-和N6n-键合,预测了一系列的富氮化合物,并研究了它们的稳定性,以寻找有效提高含偶数氮原子的全氮化合物稳定性的方法。本文通过CALYPSO软件预测得到两种分别具有平面的三脚架和之字形结构的N44-阴离子,并通过密度泛函理论（DFT）研究了两种N44-阴离子的结构和稳定性。然后,引入H+离子与N44-阴离子键合,形成中性的N4H4分子。并对N4H4的结构和稳定性进行了研究,发现N4H4具有比N44-阴离子更高的动力学稳定性。最后,通过计算N4H4分解反应的半衰期发现N4H4分子可以在环境条件下稳定存在。引入H+使N44-结构的稳定性得到很大的提高。此外,本文还通过CALYPSO软件预测得到一系列的N6n-（n=1,2,6）阴离子,并对它们进行了系统的理论研究。研究发现,n=2时N6n-阴离子具有较好的动力学稳定性,其中包含有五元环结构的N6b2-阴离子具有优异的动力学稳定性。此外,引入Be2+,Mg2+,Ca2+与N62-阴离子键合,优化得到一系列的富氮化合物MN6x（x=a和b,M=Be、Mg、Ca）,并研究了MN6x的稳定性。其中,Ca2+的引入在一定程度上提高了N6b2-阴离子的稳定性。