【摘 要】
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锂硫电池凭其高能量密度和低成本被认为是具有广阔前景的下一代储能系统。然而,其商业化仍然面临诸多问题与挑战,如活性材料的绝缘性、“穿梭效应”和锂枝晶生长等。纤维素基材料凭借绿色环保和独特的物理化学性质,在能源领域引起了广泛关注。然而纤维素材料在锂硫电池内的作用机理尚不明确,本论文以细菌纤维素（Bacterial Cellulose,BC）为基底,分别制备柔性隔层与隔膜,深入分析纤维素材料在电池内部的
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锂硫电池凭其高能量密度和低成本被认为是具有广阔前景的下一代储能系统。然而,其商业化仍然面临诸多问题与挑战,如活性材料的绝缘性、“穿梭效应”和锂枝晶生长等。纤维素基材料凭借绿色环保和独特的物理化学性质,在能源领域引起了广泛关注。然而纤维素材料在锂硫电池内的作用机理尚不明确,本论文以细菌纤维素（Bacterial Cellulose,BC）为基底,分别制备柔性隔层与隔膜,深入分析纤维素材料在电池内部的特殊作用。证明其可以有效缓解穿梭效应并提升锂负极的稳定性。此外,选取具有不同厚度的细菌纤维素隔膜作为模型材料,研究了细菌纤维素隔膜对于锂硫电池充放电行为的影响。主要内容概括如下:（1）通过在细菌纤维素基底修饰Ni基配合物,制备了柔性隔层Ni-CBC。通过对物理结构及电化学性质的表征,证明了隔层可以有效提升正极侧的电导率,并抑制多硫化物的跨膜扩散。同时对称电池测试和DFT计算证明了隔层中Ni金属纳米颗粒对多硫化物的转换具有良好的催化作用,提升了电池的循环稳定性和倍率性能。使用这种隔层装配的电池在2C下具有852 m Ah g-1的可逆容量,在0.2C倍率下循环500圈后保留550 m Ah g-1的可逆容量,每圈衰减比仅为0.11%(S载量1.5 mg cm-2)。此外,在硫活性物质载量为3.5 mg cm-2时,0.2C循环100圈后仍具有1025 m Ah g-1的高比容量。（2）为了深入理解纤维素基隔膜在锂硫电池中的性能特性及其机理,本部分工作选取不同厚度BC隔膜,通过理论研究和实验验证探讨了多硫化物在BC隔膜中的穿梭行为及BC隔膜对锂枝晶生长的影响。结果表明该种隔膜的厚度直接影响多硫化物在电池内的体积浓度,进而决定了多硫化物与锂离子的扩散系数,最终影响影响电池容量。通过优化Moy数学模型量化了该隔膜下穿梭效应导致的性能损失。随后探讨了BC隔膜抑制锂枝晶的机理,结果表明隔膜内部的含氧官能团参与了SEI膜的形成,缓解了电解液的分解,改善了锂负极的界面稳定性。其锂金属电极在对称电池测试中循环700 h后保持稳定,无明显锂枝晶生长。同时装配BC隔膜的锂硫电池表现出良好的循环和倍率性能。
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