论文部分内容阅读
氮氧化物(NOX)是大气中的主要污染物之一，对植物、人体健康及环境皆有危害作用。我国对环境问题的越来越重视，各项法律法规也日趋严格，改进脱硝技术、减少氮氧化物排放的需求日益迫切。 MOFs(metal-organic frameworks)是一种具有较大比表面积的由金属中心和有机配体组成的类分子筛型多孔材料。MIL-96(Al)是铝基MOFs的一种，由铝氧八面体和均苯三甲酸配体组成，强Al-O键的存在使得MIL-96(Al)具有极佳的热稳定性。调查发现，几乎没有将MOFs应用在脱硝反应中的先例。 本文通过一步水热法在水溶液中制备了MIL-96(Al)，并以MIL-96(Al)为基体，通过水热法制备了一系列PtXMIL-96(Al)化剂（X=0.5、1.5、3、5，代表Pt的质量分数），将其应用于H2-SCR反应。通过BET、EDX、ICP-OES、XRD、FESEM、TEM、XPS等技术表征手段对催化剂进行表征和分析。BET表征结果表明Pt含量的升高会降低PtXMIL-96(Al)比表面积，但对其孔径没有明显影响;EDX及ICP-OES表征说明PtXMIL-96(Al)中Pt含量与理论计算量较为一致;FESEM及TEM结果证明Pt颗粒能在MIL-96(Al)上有效而均匀的生长;而XPS结果说明MIL-96(Al)与Pt发生了电子转移，使得金属Pt结合能升高，略微呈现出酸性。 论文首先将PtXMIL-96(Al)负载到碳纸上，记为PtXMIL-96(Al)/CP，此时Pt在催化剂上的含量分别为0.04wt％、0.12wt％、0.24wt％和0.40wt％。在具有蛇形流场的气体扩散反应器中对PtXMIL-96(Al)/CP催化剂进行脱硝性能测试，结合TEM表征结果和H2-SCR测试结果，证明PtXMIL-96(Al)/CP能有效作用于H2-SCR中。对模拟烟气的组成进行研究，发现氧气对催化剂基本呈现出抑制作用，但其抑制作用会随着反应温度或氢气浓度的升高逐渐减弱;氢气浓度的升高则对NO的去除有促进作用。以Pt5MIL-96(Al)/CP为例进行进一步研究，发现其具有良好的稳定性和抗冲击能力。 研究同时将PtXMIL-96(Al)负载到泡沫镍上，记为PtXMIL-96(Al)/NF，在具有蛇形流场的气体扩散反应器中对PtXMIL-96(Al)/CP催化剂进行脱硝性能测试。将测试结果与PtXMIL-96(Al)/CP的测试结果进行比较，发现泡沫镍载体具有局部氢强化作用，能强化PtXMIL-96(Al)去除NO的能力。