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快离子导体材料,又称固体电解质材料,是一类具有低离子传输激活能、高离子电导率、低电子电导率的材料,并且同时兼备高安全性、长寿命、高效率等优点。在固态电池、电化学器件等方面有着极其重要的应用,是新一代电化学元件的重要组成部分。与晶体材料相比,非晶态材料具有成分连续可调、无晶界、离子电导率高和易规模制备等优点,是一种重要的快离子导体材料,是目前国内外快离子导体材料的研发热点之一。本实验以0.8AgI·0.2Ag3PS4为研究对象,采用高能球磨法和熔融淬冷-高能球磨法,通过球磨时间和转速工艺参数的改变,制备系列快离子导体材料,并基于XRD、DSC、Raman、TEM、交流阻抗法等现代测试表征手段探索了样品的结构、离子导电性能与制备工艺参数之间的关联规律。此外,以球磨As2S3样品为研究对象,通过“退火-量热”分析方法探索了球磨样品中热焓弛豫现象的弛豫机理。主要研究结果如下:（1）通过对球磨时间、转速等工艺参数的设计,采用高能球磨法和熔融淬冷-高能球磨法制备了系列0.8AgI·0.2Ag3PS4快离子导体材料。XRD表征表明,球磨时间大于5h,球磨转速高于600rpm时,两种方法所制备的样品均为非晶态。利用交流阻抗法对样品的离子导电性能进行测试,结果显示,运用高能球磨法制备样品在球磨时间为15h,转速为800rpm时,样品的室温离子电导率最高,达3.6×10-3 S/cm。固定球磨转速时,球磨时间从1h变化到20h,发现两种方法所制备样品的室温离子电导率均呈现出随球磨时间的延长先增大后减小的非线性变化规律;固定球磨时间时,从400rpm到800rpm变化球磨转速,发现样品离子电导率呈现逐渐增大的线性变化规律。（2）通过对比两种方法所制得样品的离子电导率,经过熔融淬冷过程制备的球磨原料处于更高的能量状态,可有效减少样品离子电导率达到最大值的球磨时间;转速为800rpm时经球磨10h即可制得室温离子电导率达2.5×10-3 S/cm的样品。此外,通过TEM详细表征发现样品中仍含有一定量的AgI纳米晶粒,AgI纳米晶粒因具有较大的比表面积,处于高能量状态,有利于离子在其表面进行传输;而非晶态样品的高缺陷结构同样有利于离子的快速传输。因此,样品的离子导电方式应由非晶态结构与AgI纳米晶粒的双通道离子电导模型来解释。（3）通过“退火-量热”分析方法的设计,对系列球磨As2S3样品进行系统分析,发现:与熔融-冷却-退火制备的块体玻璃相比,球磨后的As2S3处于更高的能量状态。基于KWW方程数值模拟和分析,对热焓弛豫现象进行了量化分析,发现样品的热焓弛豫平衡时间（τ）随热处理温度的升高而变短,且热焓弛豫的方式发生改变,由以应力弛豫为主导的弛豫方式逐渐演变为以结构弛豫为主导的弛豫方式。此外,对不同球磨时间下制备的As2S3样品进行分析,发现球磨时间从1h变化到6h时,样品弛豫放热量逐渐增加（20.16 J/g-20.69 J/g-21.31J/g-22.76J/g）。系列样品球磨前后的Raman、XRS结果表明:同级键缺陷（As4S4结构单元和含-S-S-键结构单元）随球磨时间的延长逐渐增加。基于此,表明球磨As2S3样品的热焓结构弛豫现象应主要归属于球磨后样品结构的无序度增加。