大孔容拟薄水铝石纳米材料的制备及CuO-γ-Al2O3催化剂的催化性能研究

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伴随着化学工业的迅速发展,氧化铝尤其是介孔γ-氧化铝因其较大的比表面积、独特的表面性质及结构稳定性,常作为吸附剂和催化剂组分而被广泛应用于许多化学反应过程中。为了有效提高催化效率,大孔容和高比表面积的γ-氧化铝的制备变得越来越重要。γ-氧化铝一般是通过在高温条件下拟薄水铝石脱水而制得,因此,可以说,前驱物拟薄水铝石的性质决定着产物γ-氧化铝的性质。本论文采用直接沉淀法以九水硝酸铝为无机铝源,氨水为沉淀剂,在不同表面活性剂双2-乙基己基琥珀酸酯磺酸钠(AOT)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)胶束中分别合成介孔拟薄水铝石,并以X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附等测试方法对产物的组成、形貌和孔性质等进行了表征,结果表明,在AOT体系中制备出直径为2-5nm的纤维状拟薄水铝石,在Triton X-100和CTAB体系中均得到较团聚的颗粒状产物。在AOT胶束体系中,当终点pH为8~10.5时,可以制备出纯拟薄水铝石。此外,研究了金属离子对产物孔性质的影响,发现不同金属离子的引入都较大程度地改善了拟薄水铝石的比表面积、孔容及孔径。另外,在三嵌段聚合物聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(PEO(20)PPO(70)PEO(20),P123)和阴离子表面活性剂2.乙基己基琥珀酸酯磺酸钠(AOT)混合体系中合成了纳米金属氧化物催化剂CuO-γ-Al2O3,研究了其对苯乙烯的环氧化催化性能,发现该催化反应的主要产物是苯甲醛和环氧苯乙烷。考察了反应温度、溶剂、氧化剂与底物苯乙烯的摩尔比对苯乙烯环氧化反应转化率和选择性的影响,发现在适宜条件下,CuO-γ-Al2O3催化剂对苯乙烯环氧化反应有非常高的转化率(97.43%),环氧化产物的选择性也较高(85.15%)。
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