【摘 要】
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随着生态环境保护要求逐步提高,深度水处理技术日趋发展,高级氧化技术(AOPs)成为当下应对水污染问题最具前景的技术之一,日益受到人们的关注。本研究以草酸(OA)为目标污染物,载银
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随着生态环境保护要求逐步提高,深度水处理技术日趋发展,高级氧化技术(AOPs)成为当下应对水污染问题最具前景的技术之一,日益受到人们的关注。本研究以草酸(OA)为目标污染物,载银氮化碳(AgX@CNx)复合材料为催化剂,考察其在光催化,臭氧催化以及臭氧光催化这三种AOPs的降解规律、反应机理。本论文研究内容和实验结果如下:(1)AgCl@CNx光催化降解OA:以CN作为载体,通过简单的回流法,负载AgCl颗粒于其上,构筑AgCl@CNx复合材料。结果表明,AgCl@CN1.0复合材料表现出最优异的光催化性能,在可见光下反应60 min后,OA降解的降解速率(kobs)为0.0722 min-1,矿化率达到90.8%。考察了不同实验参数对OA降解的影响,确定了最佳运行工艺。自由基抑制实验表明,光生空穴(h+),电子(e)和超氧阴离子自由基(O2·-)是主要的反应性物种。此外,AgCl@CN1.0对OA降解表现出良好的稳定性和可重复使用性,并且在多个反应周期中溶液中没有明显的Ag+释放。(2)Ag2CO3@CNx催化臭氧降解OA:通过沉积-煅烧法,将Ag2CO3负载到CN上,制备Ag2CO3@CNx复合材料,并对其进行表征。实验表明,CN的掺杂量为0.4 g且煅烧温度为100℃时,Ag2CO3@CNx复合材料(记作Ag2CO3@CN0.4-100℃)催化臭氧的活性最好,OA降解率达到99.8%,kobs达到0.1604 min-1。5次循环试验后,Ag2CO3@CN1.0-100℃表现出了高稳定性。此外,研究不同实验参数的影响,通过幂律函数,建立了经验动力学模型预测臭氧催化中OA降解。由自由基抑制实验确定O2·-和羟基自由基(·OH)为主要的氧活性物种并提出了可能的反应机理。(3)Ag2O-ZnO@CNx光催化臭氧化降解OA:采用简单沉淀-回流法制备的Ag2O-ZnO改性的CN(Ag2O-ZnO@CNx),当CN质量为0.4 g(记作Ag2O-ZnO@CN0.4)时,催化活性最高,OA的kobs为0.0311 min-1。经计算,在Ag2O-ZnO@CN0.4作用下光催化与臭氧的协同系数约为10.37,表现出了高协同性。通过自由基抑制实验阐明了O2·-,h+和e是OA降解的主要反应物种,并提出相关机理。此外,通过研究不同操作参数的影响,得到了最佳实验条件,并建立了光催化臭氧化经验动力学模型预测OA降解。通过对该体系中的水基质和不同污染物的研究,为进一步应用提供了理论依据。
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