【摘 要】
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高效利用太阳能进行光电化学水分解是解决能源短缺和环境污染的最有前景的策略之一。光电催化（PEC）策略能够实现将H2O转化为O2或H2,制造可持续能源,引起了极大的关注。而高稳定性高活性的光电催化剂在PEC水分解过程发挥至关重要的作用,直接决定PEC水分解从光能转化至化学能的效率。其转化效率主要取决于半导体适当的能级结构、电荷的快速动力学和太阳光的吸收能力。在各类光阳极材料中,β-In2S3作为一种
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高效利用太阳能进行光电化学水分解是解决能源短缺和环境污染的最有前景的策略之一。光电催化（PEC）策略能够实现将H2O转化为O2或H2,制造可持续能源,引起了极大的关注。而高稳定性高活性的光电催化剂在PEC水分解过程发挥至关重要的作用,直接决定PEC水分解从光能转化至化学能的效率。其转化效率主要取决于半导体适当的能级结构、电荷的快速动力学和太阳光的吸收能力。在各类光阳极材料中,β-In2S3作为一种毒性低、光敏性高、禁带窄的n型半导体,在PEC领域被认为是一种很有前途的光阳极材料。然而,基于In2S3的光电阳极由于反应动力学缓慢,电荷迁移能力差,导致其PEC水分解能力受限。本论文通过离子掺杂、构建异质结等方式对In2S3基光阳极进行改性,提高了In2S3光阳极的光吸收能力,加速载流子迁移,提高光电流密度,增强光阳极稳定性,实现In2S3基光阳极的准确构建,同时有效提升In2S3基光阳极的光电催化水分解性能。具体内容为:1.Cu掺杂的In2S3超薄纳米片阵列光阳极PEC性能研究通过一步水热法合成不同浓度Cu离子掺杂的In2S3超薄纳米片阵列光阳极,探究Cu离子的最佳掺杂浓度。研究结果表明:Cu离子的引入会促进光生电子/空穴的分离效率,增强材料的光吸收能力。在适当的掺杂范围,掺杂改性不会破坏前驱体的形貌,能够促进材料的PEC性能。Cu离子最佳掺杂浓度为3%,在1.23 VRHE下光电流密度达3.09 m A cm-2,析氧率为24.0μmol cm-2 h-1。超过最佳掺杂浓度,材料的电流密度及析氧性能会下降。2.原位合成最薄In2Se3/In2S3/In2Se3三明治型异质结用于光电催化水分解在合成超薄In2S3纳米片阵列光阳极的基础上,采用Se原子表面置换法原位合成超薄纳米片阵列,外延生长单胞In2Se3,最大限度地增大了非均相界面的接触面积,加速了载流子的传输,最终成功制备In2Se3/In2S3/In2Se3三明治型异质结。在原位转化过程中,通过调控Se的用量及转化温度,控制In2S3转化为In2Se3的程度,最终合成的In2Se3/In2S3/In2Se3（SW In2S3@In2Se3）光阳极材料是目前所有In2S3纳米片阵列结构材料中最薄的。得益于In2Se3/In2S3两相界面相似的原子排布及独特的三明治结构,SW In2S3@In2Se3光阳极表现出优异的PEC性能。该光阳极在1.23VRHE下的光电流密度达8.43 m A cm-2,较In2S3前驱体光电催化性能高12倍,光阳极的氧气析出速率可达78.8μmol cm-2 h-1,光电流密度在24小时内无明显下降,是目前报道的基于In2S3基光电阳极异质结中性能表现最佳的材料。本文的研究实现了In2S3基光电阳极的性能优化。为探究光电催化剂的最佳掺杂、过量掺杂以及精确构建异质结提供了新视角。为开发超薄二维纳米片光电催化剂迈进重要一步。
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